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  DNA是生命體中最為重要的生物大分子之一，來自美國約翰霍普金斯大學(xué)的David H. Gracias博士和Rebecca Schulman博士等研究者巧妙的將其應(yīng)用于刺激響應(yīng)型形變材料，賦予了材料特殊的“生命”。他們制備了一種單鏈DNA交聯(lián)的聚丙烯酰胺凝膠，利用“發(fā)夾DNA”分子作為外部刺激，通過DNA雜交反應(yīng)，制備了能夠精確調(diào)控的、具有多級響應(yīng)性的水凝膠材料

  DNA雜交反應(yīng)的基礎(chǔ)是兩條單鏈DNA存在互補堿基序列，而互補堿基之間配對使得兩條單鏈DNA相互結(jié)合成雙鏈。將DNA雜交反應(yīng)用于制備交聯(lián)水凝膠結(jié)構(gòu)還需要先解決DNA水凝膠的溶脹率問題，一般報道的DNA水凝膠雜交反應(yīng)的溶脹率只有10-15%，這還不足以實現(xiàn)宏觀的材料形變。為了解決這一問題，研究者巧妙地設(shè)計了DNA雜交級聯(lián)反應(yīng)，通過加入兩種帶有互補序列的“可聚合發(fā)夾DNA”，原水凝膠中DNA交聯(lián)鏈被打開并連續(xù)發(fā)生DNA雜交反應(yīng)（下圖A/B），從而延長了水凝膠中DNA交聯(lián)鏈的長度，提升凝膠的溶脹度。另外，這種DNA雜交級聯(lián)反應(yīng)還可以通過加入兩種帶有非互補序列的“終止發(fā)夾DNA”來終止（下圖C），從而控制水凝膠的溶脹程度。

DNA響應(yīng)水凝膠雜交級聯(lián)反應(yīng)原理圖。

  實驗結(jié)果表明，厘米尺寸的這種DNA響應(yīng)水凝膠，可以溶脹到原始體積的100倍大小。并且，溶脹過程可以通過加入“終止發(fā)夾DNA”來控制。溶脹率問題得到完美解決。

DNA響應(yīng)水凝膠的溶脹。

  研究者希望使用電子工業(yè)中常見的光刻法（photolithography）來制備不同形狀的DNA響應(yīng)水凝膠。不過DNA水凝膠本身模量低，較易粘附在基底表面，而且DNA在紫外光下易被破壞。為了解決上述問題，研究者們通過優(yōu)化進光量來減少對DNA的損傷。此外他們設(shè)計了一種三層結(jié)構(gòu)，在基底和水凝膠之間增加了犧牲層，在完成賦形后通過溶解犧牲層使得不同形狀的水凝膠脫離。

光刻法制備不同形狀的DNA響應(yīng)水凝膠。

  為了提高了響應(yīng)的特異性，研究者們設(shè)計了不同序列的交聯(lián)DNA分子和發(fā)夾DNA分子系統(tǒng)，一種交聯(lián)DNA分子只對該系統(tǒng)的發(fā)夾DNA分子有響應(yīng)，而對其他系統(tǒng)的發(fā)夾DNA分子沒有響應(yīng)。也就是說，研究者完全可以在一塊水凝膠中的不同區(qū)域引入不同的交聯(lián)DNA分子和發(fā)夾DNA分子系統(tǒng)，在時間、空間維度上進行可控溶脹，從而實現(xiàn)材料的特異性、復(fù)雜、多級的刺激響應(yīng)形變。

  為了更好地利用這種DNA響應(yīng)水凝膠設(shè)計復(fù)雜結(jié)構(gòu)形變材料，研究者制備了雙層結(jié)構(gòu)的水凝膠作為模型，進行形變力學(xué)研究。DNA響應(yīng)水凝膠的雙層比（bilayer ratio）由厚度、模量、溶脹度決定，而這一參數(shù)能顯著影響其響應(yīng)時的曲率變化。在這些因素中，形變曲率對于溶脹比最為敏感。非常重要的一點是，雙層凝膠的曲率變化與雙層比幾乎呈線性關(guān)系，這使精確調(diào)控凝膠形變成為可能。

雙層結(jié)構(gòu)的水凝膠的形變力學(xué)研究。

  材料設(shè)計、制備工藝、理論研究，一切基礎(chǔ)都已齊備之后，研究者們開始了炫酷的應(yīng)用展示。通過使用不同的DNA分子系統(tǒng)，他們精細地控制著水凝膠“花朵”和“螃蟹”的不同位置發(fā)生形變，看上去“花瓣”似乎在隨風(fēng)舞動開開合合，而“螃蟹”則是左顧右盼張牙舞爪。

DNA響應(yīng)水凝膠“花朵”和“螃蟹”。

  當(dāng)然，這項技術(shù)不止是炫酷，在比如柔性機器人或者智能生物醫(yī)學(xué)設(shè)備等領(lǐng)域也具有廣泛應(yīng)用的潛能。

  論文鏈接：http://science.sciencemag.org/content/357/6356/1126