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  在化學(xué)和物理檢測(cè)中熒光信號(hào)可視化傳感是重要方法之一。除了在傳統(tǒng)應(yīng)用中識(shí)別目標(biāo)物質(zhì)外，將熒光探針應(yīng)用到微環(huán)境中檢測(cè)化學(xué)或生命科學(xué)過(guò)程中的環(huán)境行為變化也在時(shí)下備受青睞。

  近日，復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系朱亮亮研究員課題組利用單分子熒光–延遲熒光雙發(fā)射構(gòu)建了三維比率型熒光探針新方法。相關(guān)研究成果于2月13日發(fā)表在《自然?通訊》（Nature Communications）上。研究人員將建立的3D比率發(fā)光傳感系統(tǒng)進(jìn)一步應(yīng)用在復(fù)合磷脂體系極性變化的精準(zhǔn)檢測(cè)中，有望為膜病變的診斷提供新思路。

  據(jù)介紹，大多數(shù)熒光探針通過(guò)單發(fā)射信號(hào)的響應(yīng)變化來(lái)工作。在實(shí)際應(yīng)用中，探針濃度或者流體性能的變化等因素很容易引起錯(cuò)誤信號(hào)的讀取。近幾年，通過(guò)熒光校正的方法來(lái)解決這些干擾因素已經(jīng)取得了顯著進(jìn)展，例如利用具有雙發(fā)射熒光的此消彼長(zhǎng)特性進(jìn)行自校準(zhǔn)。然而，僅使用熒光發(fā)射容易和很多環(huán)境介質(zhì)的自熒光物質(zhì)的信號(hào)重疊。因此，同時(shí)克服這些干擾因素成為了探索和發(fā)展新熒光技術(shù)的一個(gè)很大難題。

  最近，朱亮亮研究員課題組提出了一種新方法，即在單個(gè)分子上實(shí)現(xiàn)熒光（FL）-熱活化延遲熒光（TADF）雙發(fā)射行為來(lái)打造全新的探針?lè)治黾夹g(shù)。TADF作為一種無(wú)金屬誘導(dǎo)的長(zhǎng)壽命發(fā)射促進(jìn)了有機(jī)電子學(xué)的發(fā)展，被稱作第三代OLED材料。朱亮亮研究員表示，“我們期望利用TADF信號(hào)的發(fā)射波長(zhǎng)和壽命的同時(shí)變化和FL的相對(duì)恒定性的分子雙發(fā)射策略設(shè)計(jì)新型傳感器�！币愿袘�(yīng)環(huán)境極性變化為例，TADF作為感應(yīng)信號(hào)，其發(fā)射波長(zhǎng)和壽命都隨環(huán)境極性變化而變化；FL作為內(nèi)標(biāo)參考信號(hào)，其波長(zhǎng)和壽命均不隨環(huán)境極性變化。

圖1 利用單分子熒光（FL）-熱活化延遲熒光（TADF）雙發(fā)射的思想構(gòu)建三維比率型探針?lè)椒?/span>

  朱亮亮研究員課題組進(jìn)一步建立了一種三維比率發(fā)光傳感系統(tǒng)：環(huán)境極性（X-軸）、比率波長(zhǎng)（Y-軸）和比率壽命（Z-軸）。與傳統(tǒng)的二維曲線應(yīng)用相比，該三維分析系統(tǒng)的構(gòu)建大大減小了測(cè)量誤差，提高了應(yīng)用精確度。

圖2 將探針?lè)肿討?yīng)用到復(fù)合磷脂系統(tǒng)中通過(guò)指示極性變化反映膽固醇含量和膜病變的關(guān)系，整個(gè)過(guò)程具有可視化的便捷性

  復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系博士生李旭萍為論文第一作者。理論計(jì)算和光譜解析部分得到了瑞典皇家理工學(xué)院（KTH）和浙江大學(xué)高分子系的幫助。相關(guān)工作同時(shí)申請(qǐng)了發(fā)明專利（CN2018100470946）。

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-08684-2