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  多孔有機(jī)聚合物有著生物相容性好，孔道易修飾官能團(tuán)等優(yōu)勢(shì)，在酶催化劑的擔(dān)載、生物制藥等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。超交聯(lián)聚合物（HCPs）是一種通過(guò)傅氏烷基化反應(yīng)（Friedel-Crafts Reaction）來(lái)合成的多孔有機(jī)聚合物，因其簡(jiǎn)單經(jīng)濟(jì)的合成方法，較高的孔隙率以及較好的熱穩(wěn)定性獲得了大家的青睞。具有空心納米結(jié)構(gòu)的超交聯(lián)聚合物是非常優(yōu)秀的催化劑載體，相比于單純的微孔聚合物，微孔-介孔-大孔復(fù)合的多級(jí)孔結(jié)構(gòu)帶來(lái)了更高的傳質(zhì)效率和更高的擔(dān)載量。然而，傅氏烷基化反應(yīng)較為劇烈，單體被強(qiáng)共價(jià)鍵交聯(lián)在一起，不利于介孔和大孔等納米結(jié)構(gòu)在超交聯(lián)聚合物中的生成，簡(jiǎn)單合成具有精細(xì)納米結(jié)構(gòu)的多級(jí)孔材料一直是該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。

  吉林大學(xué)喬振安教授課題組設(shè)計(jì)合成了兩親性嵌段共聚物聚乙二醇-聚苯乙烯（PEO-b-PS），通過(guò)溶劑誘導(dǎo)嵌段共聚物自組裝的方法合成了具有多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的超交聯(lián)聚合物。與前人的工作不同，該方法創(chuàng)造性地把模板劑與前驅(qū)體結(jié)合在一起，用嵌段共聚物PEO-b-PS在甲縮醛與1，2-二氯乙烷混合溶劑中形成的膠束作為反應(yīng)的“單體”，通過(guò)交聯(lián)反應(yīng)將不穩(wěn)定的膠束轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的超交聯(lián)聚合物。而通過(guò)調(diào)節(jié)膠束的組裝狀態(tài)，就可以改變所得到產(chǎn)物的形貌。

圖1 溶劑誘導(dǎo)自組裝法的流程示意圖

  膠束的組裝形態(tài)通�？梢酝ㄟ^(guò)調(diào)節(jié)體系的極性、親疏水性等因素來(lái)影響。本工作中，研究者通過(guò)改變兩種溶劑的比例來(lái)控制膠束的形貌從小納米顆粒到空心球最后再到介孔塊體結(jié)構(gòu)，得到的交聯(lián)后產(chǎn)物具有較高的比表面積和均一的孔道結(jié)構(gòu)。

圖2 a. 當(dāng)FDA：DCE體積比為10：0時(shí)產(chǎn)物的TEM照片 b. 當(dāng)FDA：DCE體積比為2：8時(shí)產(chǎn)物的TEM照片  c. 當(dāng)FDA：DCE體積比為0：10時(shí)產(chǎn)物的TEM照片 d. PEO-b-PS在不同溶劑中形成的體系的照片 e. 溶劑誘導(dǎo)自組裝法的機(jī)理示意圖

  由于雙嵌段共聚物PEO-b-PS的特殊化學(xué)結(jié)構(gòu)，PEO嵌段全部附著在孔道內(nèi)部，為孔道內(nèi)部提供了一個(gè)親水的微環(huán)境，非常有利于定向擔(dān)載金屬納米顆粒，我們用原位還原法法在孔道內(nèi)擔(dān)載了貴金屬納米粒子Pd，并進(jìn)行碳?xì)浠罨臒o(wú)溶劑催化氧化測(cè)試，苯甲醇在120 ℃下轉(zhuǎn)化率可達(dá)64%，選擇性94%。

圖3 a. 擔(dān)載鈀納米粒子的超交聯(lián)聚合物的TEM圖 b. 擔(dān)載鈀納米粒子的超交聯(lián)聚合物的XRD圖譜  c. 擔(dān)載鈀納米粒子的超交聯(lián)聚合物的XPS Pd 3d圖譜  d. 催化劑循環(huán)性能的測(cè)試  e. 催化性能表格

  該研究的意義在于，通過(guò)簡(jiǎn)單的方法合成具有多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的的超交聯(lián)聚合物，為多孔聚合物的合成提供了新的視角。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201806254