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  纖維基氣凝膠材料因其獨(dú)特性能及在過(guò)濾吸附、隔熱阻燃和智能傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用成為當(dāng)前研究熱點(diǎn)。目前，納米纖維氣凝膠的基元材料多為纖維素納米纖維或靜電紡納米纖維。而熱塑性高聚物材料因其物理和化學(xué)穩(wěn)定性好、熔融加工相對(duì)簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)廣泛應(yīng)用于社會(huì)經(jīng)濟(jì)中的各行各業(yè)。因此，設(shè)計(jì)構(gòu)筑基于熱塑性高聚物納米纖維氣凝膠材料及實(shí)現(xiàn)其性能可調(diào)控對(duì)豐富氣凝膠的構(gòu)筑基元材料及其應(yīng)用領(lǐng)域具有重要借鑒意義。

  日前，東華大學(xué)肖茹教授團(tuán)隊(duì)利用熔融共混擠出相分離法將熱塑性高聚物樹脂纖維化、納米化，通過(guò)冷凍干燥和化學(xué)原位交聯(lián)構(gòu)筑力學(xué)性能良好的乙烯乙烯醇共聚物（EVOH）納米纖維氣凝膠，并以其為模版，三甲基鋁（TMA）和水為鋁源、氧源，經(jīng)原子層氣相沉積（ALD）于氣凝膠表面引入氧化鋁（Al₂O₃）顆粒，制備表面潤(rùn)濕性可控的有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合納米纖維氣凝膠。

圖1. 有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合納米纖維氣凝膠的制備示意圖

  通過(guò)改變ALD循環(huán)次數(shù)可調(diào)控氣凝膠中納米纖維的表面形貌，其表面粗糙度隨著ALD循環(huán)次數(shù)的增加呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢(shì)，與此同時(shí)復(fù)合納米纖維氣凝膠的表面呈現(xiàn)親水-疏水-親水的變化，其表面潤(rùn)濕性由納米纖維的表面幾何形貌和Al₂O₃沉積物含量共同控制。較少的ALD循環(huán)可以使氣凝膠內(nèi)部和外部均具備超疏水性。對(duì)于同一材料，通過(guò)該方法可制備具有兩種不同表面特性的材料體系。

圖2. 有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合納米纖維氣凝膠的表面潤(rùn)濕性：（a）有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合納米纖維氣凝膠的表面水接觸角，氣凝膠（b）水接觸角值和（c）吸水率隨時(shí)間的變化，（d）浸泡腐蝕性、鹽、有機(jī)溶液后6cy-ALD氣凝膠的水接觸角值（e）6cy-ALD氣凝膠表面染色的水滴和油滴，（f）染色水滴在6cy-ALD氣凝膠的內(nèi)部

  氣凝膠材料良好的壓縮回彈性是延長(zhǎng)其使用壽命的重要保障。Al₂O₃顆粒的沉積有利于提升氣凝膠的壓縮強(qiáng)度，經(jīng)100次ALD改性，復(fù)合氣凝膠的壓縮應(yīng)力和楊氏模量分別由31.13和5.54 kPa提高至176.11和33.27 kPa。其中6cy-ALD氣凝膠展現(xiàn)良好的回彈性和耐壓性，經(jīng)500次循環(huán)壓縮，依舊能保持85%以上的壓縮應(yīng)力和74%以上的楊氏模量，塑性形變僅為19.05%。

圖3. 氣凝膠的力學(xué)性能：不同ALD循環(huán)次數(shù)氣凝膠的（a）壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線（應(yīng)變?yōu)?0%），（b）最大應(yīng)力和楊氏模量，（c）6cy-ALD氣凝膠不同應(yīng)變時(shí)的應(yīng)力-應(yīng)變曲線（應(yīng)變?yōu)?0%，60和80%）,（d）6cy-ALD氣凝膠循環(huán)壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線（應(yīng)變?yōu)?0%），循環(huán)壓縮對(duì)應(yīng)的（e）最大應(yīng)力和楊氏模量和（f）能量損耗和能量損耗系數(shù)

  經(jīng)多次ALD處理，可獲得核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合納米纖維氣凝膠。通過(guò)高溫?zé)峤馊コ渲械暮私Y(jié)構(gòu)——EVOH納米纖維，而氣凝膠的多孔結(jié)構(gòu)和熱穩(wěn)定性優(yōu)異的Al₂O₃涂層得以保留，則獲得了脆性自支撐Al₂O₃納米管氣凝膠，其內(nèi)徑與EVOH納米纖維的直徑基本相同。通過(guò)測(cè)量Al₂O₃涂層的厚度計(jì)算獲得ALD的沉積速率為1.05 ?/cycle。該工作為熱塑性高聚物納米纖維衍生材料的設(shè)計(jì)和應(yīng)用拓寬思路。

圖4. （a）復(fù)合納米纖維氣凝膠的熱重分析圖，熱解前后（b）50、（c）70和（d）100cy-ALD氣凝膠樣品照片，（e）無(wú)機(jī)中空納米管的制備示意圖，（f）100-cy中空納米管氣凝膠的場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡圖，中空Al₂O₃納米管的（g）掃描電鏡和（h）透射電鏡圖片

  以上成果以’Atomic Layer Deposition onto Thermoplastic Polymeric Nanofibrous Aerogel Templates for Tailored Surface Properties’為題發(fā)表于ACS Nano，論文的第一作者為東華大學(xué)材料學(xué)院博士生陸建偉，通訊作者為肖茹教授，共同通訊作者為佐治亞理工學(xué)院的Karl I. Jacob教授，其它作者還包括李羿、宋煒、Mark D. Losego教授和Rebhadevi Monikandan。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b09497