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上海交大王世勇/賈金鋒和德累斯頓工業(yè)大學(xué)馮新亮合作《Nat. Commun.》:實現(xiàn)納米石墨烯磁基態(tài)的精準(zhǔn)調(diào)控
2020-12-01  來源:高分子科技
關(guān)鍵詞:磁性 納米石墨烯 碳基

  最近,國際知名期刊Nature Communications以“Designer spin order in diradical nanographenes”為題發(fā)表了上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院王世勇特別研究員,賈金鋒教授和德國德累斯頓工業(yè)大學(xué)馮新亮教授合作的最新成果。繼成功合成了原子級精確可控的磁性納米石墨烯結(jié)構(gòu)以后(PhysRevLett.124.147206), 該課題組深入研究了該體系中π電子的磁交換機(jī)制,并成功在π電子體系中實現(xiàn)了鐵磁基態(tài)和反鐵磁基態(tài)的可控轉(zhuǎn)變。除此之外,通過調(diào)控π電子的零能波函數(shù)的交疊,實現(xiàn)了高達(dá)42meV的反鐵磁耦合強(qiáng)度,可以用于設(shè)計高于室溫的自旋電子器件。相關(guān)研究結(jié)果可以用于制備更為復(fù)雜的碳基磁性結(jié)構(gòu),進(jìn)而探測其量子自旋效應(yīng)。


圖1. 打破二分圖對稱性實現(xiàn)納米石墨烯二聚體磁基態(tài)的調(diào)控。其中a,d為結(jié)構(gòu)圖;b,c,e,f為Hubbard模型計算的自旋密度分布圖。


  石墨烯是一種具有AB兩套子格的六角蜂窩狀結(jié)構(gòu),具有二分圖特性(Bipartite Lattice)。由于每個格點(diǎn)提供一個p電子以及一個pz軌道,該系統(tǒng)為電子半填充體系。在位庫倫排斥相互作用會導(dǎo)致相鄰格點(diǎn)具有相反的自旋密度。研究人員發(fā)現(xiàn)在磁性納米石墨烯結(jié)構(gòu)中引入五環(huán)結(jié)構(gòu)會打破二分圖對稱性(也就是同一套子格的兩個格點(diǎn)直接通過C-C單鍵鏈接起來)。非二分圖的引入將使得系統(tǒng)處于能量更高的狀態(tài),系統(tǒng)會進(jìn)一步改變π電子自旋極化密度分布以及電子自旋極化方向,從而降低整個系統(tǒng)的能量。因此利用二分圖的特性,為調(diào)控納米石墨烯的磁基態(tài)提供了新的思路,這為基于碳基材料的磁性調(diào)控提供了一個全新的自由度。


  研究團(tuán)隊利用表面化學(xué)合成技術(shù),結(jié)合掃描隧道顯微鏡(STM)和原子力顯微鏡(nc-AFM),對不同磁基態(tài)的納米石墨烯結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。利用表面化學(xué)合成技術(shù),研究人員成功的實現(xiàn)了具有二分圖納米石墨烯(圖一a)、非二分圖納米石墨烯(圖一d)的單體以及二聚體的合成。通過引入五環(huán)結(jié)構(gòu),其中紅色碳碳單鍵打破了二分圖對稱性,從而使得左邊虛線方框的自旋密度發(fā)生翻轉(zhuǎn)。為了降低在位庫倫排斥能,具有二分圖對稱性的二聚體的磁基態(tài)為鐵磁耦合,而非二分圖的二聚體為反鐵磁基態(tài);谄骄鶊龅腍ubbard模型驗證了相關(guān)物理圖像,證實了磁基態(tài)的轉(zhuǎn)變(圖一c和f)。


  掃描隧道微分譜以及實空間Mapping驗證了理論預(yù)測(如圖2所示)。對于鐵磁基態(tài)S=1的納米石墨烯二聚體,由于存在凈磁矩,襯底巡游電子對該磁矩進(jìn)行屏蔽,表現(xiàn)為在0偏壓附近的近藤峰,由于非彈性量子遂川效應(yīng),在近藤峰的兩側(cè)出現(xiàn)對稱的兩個副峰(自旋翻轉(zhuǎn)效應(yīng))。而對于反鐵磁基態(tài)S=0的納米石墨烯二聚體,由于體系內(nèi)不存在凈磁矩,因此譜學(xué)上只出現(xiàn)由于自旋翻轉(zhuǎn)導(dǎo)致的兩個峰。這一結(jié)果表明通過單化學(xué)鍵的調(diào)控手段,可以有效地調(diào)控磁性納米石墨烯中基態(tài)磁序,并且實現(xiàn)了耦合強(qiáng)度高達(dá)42meV的反鐵磁納米石墨烯結(jié)構(gòu)。該工作對深入理解碳基材料的磁耦合機(jī)制以及為將來設(shè)計基于碳基材料的磁性體系具有重要意義。


圖2. 納米石墨烯二聚體的分子結(jié)構(gòu)、自旋密度分布以及掃描隧道微分譜


  博士生鄭玉強(qiáng)李燦為該工作的共同第一作者。特別感謝德國亞琛工業(yè)大學(xué)Markus Ternes教授在該工作過程中給予的有益討論。特別感謝劉晨等同學(xué)在實驗過程中給予的幫助。


  文章鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-19834-2

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