生物組織(如血管,晶狀體,細(xì)胞外基質(zhì)等)在受機(jī)械應(yīng)力發(fā)生形變或損壞時(shí),會(huì)采取應(yīng)變-硬化或自修復(fù)的自我保護(hù)機(jī)制來維持組織結(jié)構(gòu)的完整性與功能性。開發(fā)同時(shí)具有應(yīng)變-硬化與自修復(fù)功能的仿生水凝膠材料在構(gòu)建人工組織與軟體器件中具有重要意義。近年來,雖然基于自修復(fù)水凝膠的研究已取得巨大進(jìn)展,然而,同時(shí)具有應(yīng)變-硬化與自修復(fù)功能的仿生水凝膠在以往的研究中很少被報(bào)道。目前為止,絕大多數(shù)具有應(yīng)變-硬化特性的凝膠材料主要基于半柔性生物高分子網(wǎng)絡(luò)以及通過小分子或寡聚物自組裝得到的半柔性高分子網(wǎng)絡(luò),而在柔性水凝膠網(wǎng)絡(luò)中實(shí)現(xiàn)應(yīng)變-硬化的特性仍具有很高的挑戰(zhàn)。
近日,加拿大阿爾伯塔大學(xué)Hongbo Zeng(曾宏波)教授課題組報(bào)道了一種同時(shí)具有應(yīng)變-硬化與自修復(fù)功能的仿生動(dòng)態(tài)柔性水凝膠。首先,通過制備乳糖醛酸基功能化單體(LAEMA)并將其與丙烯酰胺(AM)進(jìn)行自由基聚合得到乳糖醛酸基功能化的聚丙烯酰胺,再將其與硼酸基化聚乙二醇(DPB-PEG)混合,通過硼酸與二醇的反應(yīng),從而構(gòu)筑基于動(dòng)態(tài)硼酸酯交聯(lián)的柔性水凝膠網(wǎng)絡(luò)(圖1)。
圖1. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠合成示意圖。
該水凝膠的仿生應(yīng)變-硬化特性異于絕大多數(shù)柔性水凝膠網(wǎng)絡(luò)的應(yīng)變-軟化性質(zhì)。這種應(yīng)變-硬化的特性可歸因?yàn)樾巫冞^程中聚乙二醇的非線性拉伸與有限延展性(圖2)。這種應(yīng)變-硬化的機(jī)械響應(yīng)性可以通過改變硼酸-二醇摩爾比、聚合物濃度、凝膠溫度、聚乙二醇鏈長實(shí)現(xiàn)精細(xì)調(diào)控。
圖2. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠的應(yīng)變-硬化機(jī)理示意圖。
由于硼酸酯的動(dòng)態(tài)性,該水凝膠可在數(shù)秒內(nèi)完成自修復(fù)過程,并完全保留應(yīng)變-硬化的機(jī)械響應(yīng)能力。作者通過表面力儀(Surface Forces Apparatus)進(jìn)一步研究了該凝膠基于硼酸-二醇動(dòng)態(tài)分子間作用力的自修復(fù)機(jī)理 (圖3)。
圖3. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠的自修復(fù)性能及硼酸-二醇動(dòng)態(tài)分子間作用力。
基于該水凝膠優(yōu)異的生物相容性與仿生機(jī)械性能,該凝膠可被用為人工細(xì)胞外基質(zhì)實(shí)現(xiàn)3D細(xì)胞培養(yǎng) (圖4)。該工作為具有生物組織自我保護(hù)功能的仿生材料設(shè)計(jì)提供了新思路。
圖4. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠用于3D細(xì)胞培養(yǎng)。
一成果近期以“Dynamic Flexible Hydrogel Network with Biological Tissue-like Self-Protective Functions”為題發(fā)表在Chemistry of Materials上,文章的第一作者是博士生汪聞達(dá),通訊作者為曾宏波教授和Ravin Narain教授 (阿爾伯塔大學(xué))。
原文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c03526
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