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廣州大學(xué)林璟團(tuán)隊(duì)《CEJ》:實(shí)現(xiàn)含細(xì)菌/染料/油復(fù)雜污水的一步分離和分離膜抗污染策略
2021-05-25  來(lái)源:高分子科技

  石油的泄漏、工業(yè)含油污水排放造成的油污染會(huì)導(dǎo)致水資源的惡化,迫切需要開(kāi)發(fā)高效的分離材料進(jìn)行水的分離凈化。近年來(lái),超親水性和水下超疏油膜在分離水體中含油污染物顯現(xiàn)出獨(dú)有的優(yōu)勢(shì)。然而,工業(yè)廢水和家庭污水中含有更加復(fù)雜的污染成分,如:印染企業(yè)排放的污水中含有大量的高毒性、致癌的有機(jī)染料,生活污水中存在著多種細(xì)菌群落等微生物。在現(xiàn)實(shí)生活中,上述三種細(xì)菌/染料/油污染物通常會(huì)交匯排放形成復(fù)雜的污水,這對(duì)分離凈化技術(shù)增添了極大的困難,一般需要通過(guò)多步處理,耗時(shí)費(fèi)力,很難采用一步膜分離法進(jìn)行完全處理。此外,細(xì)菌/染料/油污染物在分離過(guò)程中都容易黏附在分離膜的表面,造成膜的極大污染和分離通量的下降。因此,設(shè)計(jì)出一種能夠一步分離含細(xì)菌/染料/油的復(fù)雜污水,且能夠抗細(xì)菌/染料/油黏附污染的復(fù)合膜,具有重要的科學(xué)研究意義和工業(yè)應(yīng)用價(jià)值。


圖1 一種實(shí)現(xiàn)含細(xì)菌/染料/油復(fù)雜污水的一步分離和抗膜污染策略


  廣州大學(xué)林璟副教授研究團(tuán)隊(duì)以解決現(xiàn)階段存在的膜功能單一和膜污染問(wèn)題為導(dǎo)向,基于特異潤(rùn)濕選擇性、吸附與光催化降解、抗黏附技術(shù)理論基礎(chǔ),首先通過(guò)水熱合成法在工業(yè)級(jí)PVDF膜表面生長(zhǎng)納米級(jí)ZnO/Ag復(fù)合粒子,進(jìn)一步將自制的多功能水凝膠共聚物P(DMAPS-AM-MBA-MAA)噴涂于 PVDF@ZnO/Ag膜表面,成功構(gòu)筑了一種能夠?qū)崿F(xiàn)細(xì)菌/染料/油復(fù)雜污水的一步分離的抗黏附污染H-PVDF@ZnO@Ag復(fù)合膜(圖1)。


油水分離性能和機(jī)理研究

  水凝膠共聚物和ZnO/Ag賦予了分離膜特殊的潤(rùn)濕性和多級(jí)分離通道,高效實(shí)現(xiàn)了油水分離。結(jié)果表明:H-PVDF@ZnO/Ag膜對(duì)于各種水包油(O/W)乳液均保持較高的通量(>1700 L·m-2·h-1·bar-1)和分離效率(>99%),展現(xiàn)了優(yōu)異的油水分離性能(圖2a-d)。從表面潤(rùn)濕性和分子動(dòng)力學(xué)兩個(gè)角度分析了復(fù)合膜油水分離的內(nèi)在機(jī)制,結(jié)果表明:滲透壓Δρ的存在是油水分離的前提條件(圖2e);水和油分子與膜的相互作用能和MSD的差異是油水分離的內(nèi)部動(dòng)因(圖2f-i)。


圖2 復(fù)合膜的油水分離性能和機(jī)理研究


染料去除性能和機(jī)理研究

  靜態(tài)吸附和光降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明 H-PVDF@ZnO/Ag膜對(duì)MB 染料有較高的吸附和光降解能力;動(dòng)態(tài)過(guò)濾實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明H-PVDF@ZnO/Ag復(fù)合膜對(duì)MB染料的去除率達(dá)到99.2% (圖3a-d)。MD 模擬、電子自旋共振(ESR)和紫外可見(jiàn)漫反射光譜(DRS)測(cè)試結(jié)果揭示了水凝膠的靜電吸附和ZnO/Ag產(chǎn)生的活性氧(ROS)是H-PVDF@ZnO/Ag復(fù)合膜吸附和光降解協(xié)同去除染料的內(nèi)在機(jī)制(圖3e-h)。 


圖3 復(fù)合膜的染料去除性能和機(jī)制研究


復(fù)雜污水分離凈化和抗細(xì)菌/染料/油膜污染性能

  H-PVDF@ZnO/Ag復(fù)合膜能夠高效去除復(fù)雜污水中的細(xì)菌、染料和油(圖4a-f),分離效率和通量分別高達(dá)99%和1500 L·m-2·h-1·bar-1。H-PVDF@ZnO/Ag復(fù)合膜展現(xiàn)了優(yōu)異的抗油污(圖5a-c)和抗細(xì)菌黏附性能(圖5d),抗細(xì)菌黏附率達(dá)到99%以上;通過(guò)水下油黏附力測(cè)試(圖5e)、抑菌圈抗菌測(cè)試(圖5f)、抗污模型(圖5g)揭示了H-PVDF@ZnO/Ag復(fù)合膜的抗細(xì)菌/染料/油黏附污染機(jī)制是歸因于復(fù)合膜表面的水化層和ZnO/Ag納米粒子的光降解性和抗菌性。


圖4 復(fù)合膜的復(fù)雜污水凈化性能


圖5 復(fù)合膜的抗油/染料/細(xì)菌黏附污染性能


實(shí)際復(fù)雜污水的分離應(yīng)用

  為了探究膜在工業(yè)污水凈化中的實(shí)際分離應(yīng)用,他們進(jìn)一步分離了牛仔褲廠真實(shí)的工業(yè)污水(圖6a),這些污水成分復(fù)雜(主要含有油、細(xì)菌和染料)。將工業(yè)污水倒入裝載有H-PVDF@ZnO/Ag膜的過(guò)濾器中,通過(guò)對(duì)比分離前后的油滴粒徑(圖6b-d)、染料吸光度(圖6e)、細(xì)菌數(shù)量(圖6f和g),結(jié)果表明復(fù)合膜可成功實(shí)現(xiàn)一步分離法處理復(fù)雜的實(shí)際含細(xì)菌/染料/油工業(yè)污水。


圖6 復(fù)合膜的實(shí)際污水分離應(yīng)用


分離膜的耐久性研究

  針對(duì)水包油乳液,復(fù)合膜經(jīng)過(guò)一系列循環(huán)過(guò)濾、化學(xué)腐蝕以及機(jī)械損壞測(cè)試后,其分離效率和通量幾乎沒(méi)有變化(分別在98%和1700 L·m-2·h-1·bar-1 以上),UWOCAs依然保持在139o-153o (圖7a-d)。針對(duì)復(fù)雜污水,復(fù)合膜通過(guò)簡(jiǎn)單的水洗和光照,循環(huán)分離20次通量依然維持在1500 L·m-2·h-1·bar-1 以上(圖7e),對(duì)MB染料的去除率保持在97%以上(圖7f)。這種優(yōu)異的耐久性歸因于氨基樹(shù)脂與水凝膠共聚物產(chǎn)生了強(qiáng)大的化學(xué)鍵合力和交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。  


圖7 復(fù)合膜的耐久性研究


  以上研究成果以《An integrated strategy for achieving oil-in-water separation, removal, and anti-oil/dye/bacteria-fouling》為題在化工領(lǐng)域權(quán)威期刊(Chemical Engineering Journal, 2021, 413:127493, IF:10.652)上發(fā)表,該論文第一作者為王宇飛(碩士),通訊作者為林璟(碩士生導(dǎo)師)。


  論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127493


研究團(tuán)隊(duì)在抗菌和抗細(xì)菌黏附技術(shù)的構(gòu)建方面也取得了其它系列成果


  ①為探究新型的高效抗菌分子,設(shè)計(jì)合成了一種仿生甲殼蟲(chóng)狀的抗菌大分子(International Journal of Biological Macromolecules, 2020,157:553-560,ESI高倍引論文); 

  ②為解決多孔粗糙纖維表面由于毛細(xì)管力吸附作用易黏附細(xì)菌的難題,提出了超疏水超疏油Cassie-Baxter狀態(tài)表面構(gòu)建技術(shù),細(xì)菌液滴被空氣層懸浮在其表面(ACS Applied Materials & Interfaces, 2018, 10: 6124–6136, ESI高被引,熱點(diǎn)論文) ;

  ③為探究在任意異型表面構(gòu)筑抗細(xì)菌黏附表面技術(shù),研究開(kāi)發(fā)了一種簡(jiǎn)易噴涂抗細(xì)菌黏附微球的技術(shù),提出了親水阻抗和疏水排斥型兩種抗細(xì)菌黏附模型,并論證了超疏水疏油/超疏水水下疏油特性是疏水表面抗細(xì)菌黏附的內(nèi)在機(jī)制,首次通過(guò)分子模擬闡述水化層阻抗是親水表面抗細(xì)菌黏附的內(nèi)在機(jī)制(Journal of Materials Chemistry A, 2019, 7:26039-26052);

  ④提出實(shí)現(xiàn)了抗細(xì)菌黏附技術(shù)在基于Cassie-Baxter潤(rùn)濕狀態(tài)下具有抗液體干擾和抗細(xì)菌黏附的高拉伸性和超靈敏可穿戴柔性應(yīng)變傳感器中的應(yīng)用(Advanced Functional Materials, 2020, 30(23): 2000398);

  ⑤為探究在復(fù)雜多變的環(huán)境下構(gòu)筑抗細(xì)菌黏附表面的技術(shù),研究開(kāi)發(fā)了一種智能抗細(xì)菌黏附溫度和光雙重響應(yīng)增強(qiáng)技術(shù),提出并論證了溫度和紫外光照射刺激對(duì)復(fù)合表面的抗細(xì)菌黏附性能的影響規(guī)律及其機(jī)理,并通過(guò)體外細(xì)胞實(shí)驗(yàn)和體內(nèi)動(dòng)物實(shí)驗(yàn)綜合評(píng)估了復(fù)合材料的生物安全性能。(Chemical Engineering Journal, 2021, 407: 125783)。

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