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  環(huán)形聚合物是一類環(huán)狀無(wú)端基的高分子材料，具有多種不同于線形聚合物的物理化學(xué)性質(zhì)。但目前已報(bào)導(dǎo)的環(huán)形聚合物大多具有較高的柔性，環(huán)形分子鏈呈高度卷曲的狀態(tài)，因此它們所表現(xiàn)出來(lái)的性能并不能直接歸因于環(huán)狀的形貌結(jié)構(gòu)。聚合物分子刷（cylindrical polymer brushes, CPBs）是一類高度接枝的具有刷形拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的高分子材料，其密集側(cè)鏈之間的擁擠效應(yīng)使主鏈呈伸展?fàn)顟B(tài)并具有一定的剛性，賦予CPBs獨(dú)特的一維蠕蟲(chóng)狀納米結(jié)構(gòu)。正是由于這種高密度的側(cè)鏈，使得主鏈為環(huán)形的CPBs能夠在各種介質(zhì)中保持其環(huán)狀形貌，其性能也與柔性的環(huán)形聚合物有顯著不同。到目前為止研究環(huán)形CPBs的工作仍十分有限，其生物性能幾乎一無(wú)所知。

  針對(duì)上述問(wèn)題，南京大學(xué)蔣錫群教授/武偉教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)合成了化學(xué)結(jié)構(gòu)和展開(kāi)長(zhǎng)度相近的環(huán)形和線形CPBs，并以線形CPBs（l-CPBs）作為參比首次研究了環(huán)形CPBs（c-CPBs）的體外和體內(nèi)生物性能，獲得了準(zhǔn)確的環(huán)形和線形結(jié)構(gòu)對(duì)生物性能的影響規(guī)律。研究人員分別通過(guò)擴(kuò)環(huán)易位聚合（REMP）和開(kāi)環(huán)易位聚合（ROMP）制備了分子量相近的環(huán)形和線形聚合物主鏈，后以grafting onto的策略制備了環(huán)形和線形CPBs。分別研究了兩種CPBs在細(xì)胞攝取、血液循環(huán)時(shí)間、組織分布、腫瘤富集和滲透等方面的異同，并首次發(fā)現(xiàn)環(huán)形聚合物比線形聚合物更容易吸附蛋白這一獨(dú)特性質(zhì)。這一發(fā)現(xiàn)很好地解釋了如下實(shí)驗(yàn)結(jié)果：與l-CPBs相比，雖然c-CPB在不同細(xì)胞系包括巨噬細(xì)胞中的攝取更低，但c-CPBs的血液循環(huán)時(shí)間卻相對(duì)較短，同時(shí)肝和脾的攝取較高。除此之外，雖然c-CPBs的結(jié)構(gòu)特性使其在腫瘤組織中的滲透性能比l-CPBs低，但c-CPBs仍具有出色的被動(dòng)靶向能力，單次靜脈注射后在腫瘤中的富集量可達(dá)8.2% ID/g。該項(xiàng)研究有助于更加全面深入地理解環(huán)狀聚合物的生物性能，對(duì)生物醫(yī)用材料的設(shè)計(jì)具有一定的指導(dǎo)意義。

圖一 c-CPBs和l-CPBs的合成路線

圖二 （A）c-CPBs和l-CPBs的AFM照片（B）c-CPBs和l-CPBs在不同細(xì)胞中的攝取行為（C）c-CPBs和l-CPBs在3D多細(xì)胞球中的滲透性能

圖三 （A）c-CPBs和l-CPBs在不同介質(zhì)中的蛋白吸附行為 （B）c-CPBs和l-CPBs在H22荷瘤小鼠中的體內(nèi)分布

  上述相關(guān)成果已以“The in vitro and in vivo properties of ringlike polymer brushes”為題發(fā)表在Nano Today（DOI: 10.1016/j.nantod.2021.101293）。南京大學(xué)博士生尹長(zhǎng)鋒為該工作的第一作者，蔣錫群教授/武偉教授為通訊作者。該論文得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。

  論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1748013221002188