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  糖尿病是一種以多種病因誘發(fā)，以高血糖為特征的代謝紊亂綜合癥。據(jù)世界衛(wèi)生組織的報(bào)告顯示糖尿病患者的數(shù)量迅速增長(zhǎng)，到2030年總?cè)藬?shù)將達(dá)到5.78億。糖尿病是不能完全治愈的疾病，只能通過(guò)控制血糖水平以減緩病情發(fā)展，減少并發(fā)癥的發(fā)生。而可穿戴式非侵入性葡萄糖傳感器可以為人類提供一種無(wú)痛且便攜式的方式來(lái)監(jiān)測(cè)其血糖并管理其健康狀況，因此引起了人們的極大關(guān)注。通過(guò)檢測(cè)反向離子電滲法（RI）提取的組織液（ISF）中的葡萄糖，非侵入性人體葡萄糖傳感器已得到廣泛關(guān)注，但是當(dāng)前的挑戰(zhàn)是其復(fù)雜的結(jié)構(gòu)和連續(xù)監(jiān)測(cè)的不穩(wěn)定性。

圖 1 PEDOT:PSS/DF/PB/GO_X傳感器的制備；及利用反離子電滲的原理在人體皮膚表面進(jìn)行無(wú)創(chuàng)穿戴式血糖監(jiān)測(cè)的示意圖，監(jiān)測(cè)結(jié)果與商用血糖儀的結(jié)果進(jìn)行比對(duì)。

  近日，溫州醫(yī)科大學(xué)王毅研究員團(tuán)隊(duì)開發(fā)了基于PEDOT:PSS導(dǎo)電水凝膠與普魯士藍(lán)納米顆粒結(jié)合的電化學(xué)生物傳感器，利用反離子電滲的原理將組織液中的葡萄糖電滲到皮膚表面，將傳感芯片貼敷于人體皮膚表面進(jìn)行無(wú)創(chuàng)連續(xù)監(jiān)測(cè)葡萄糖（圖1）。通過(guò)一系列表征（圖2-5，此處略），證明了在導(dǎo)電水凝膠PEDOT:PSS中加入二甲亞砜(DMSO)、Zonyl FS-300，有效地?cái)U(kuò)展PEDOT:PSS聚合物鏈，提高了電子傳遞速率，改善了普魯士藍(lán)納米顆粒（PBNPs）在水凝膠中的均勻分布。通過(guò)電化學(xué)IT測(cè)試（圖6a），確定了基于PEDOT:PSS導(dǎo)電水凝膠與普魯士藍(lán)納米顆粒結(jié)合的電化學(xué)生物傳感器傳感線性范圍為1~243 μM (340.1 μA mM^-1 cm^-2 ，R² = 0.985)，243~3243 μM (184.3 μA mM^-1 cm^-2，R² = 0.996)，LOD為0.85 μM（圖6b）。同時(shí)，該P(yáng)EDOT:PSS導(dǎo)電水凝膠與普魯士藍(lán)納米顆粒結(jié)合的電化學(xué)生物傳感器展現(xiàn)了很好的特異性，在血清中表現(xiàn)出優(yōu)良的電化學(xué)行為，檢測(cè)結(jié)果與商業(yè)血糖儀相當(dāng)（圖6c-d）。最后，利用基于PEDOT:PSS導(dǎo)電水凝膠與普魯士藍(lán)納米顆粒結(jié)合的電化學(xué)生物傳感器進(jìn)行體表葡萄糖測(cè)試（圖7）。結(jié)果顯示：與指尖靜脈血糖結(jié)果對(duì)比，具有很好的相關(guān)性。

圖6 a）監(jiān)測(cè)葡萄糖的I-T曲線（濃度范圍：1 μM, 10 μM, 100 μM to 1000 μM）。b) 監(jiān)測(cè)葡萄糖的標(biāo)準(zhǔn)曲線。c) 對(duì)該傳感器加入葡萄糖的干擾分子，進(jìn)行選擇性測(cè)試。d) 分別在PBS和兔子血清中監(jiān)測(cè)葡萄糖得到的I-T響應(yīng)曲線。

圖7 a-b) 穿戴式無(wú)創(chuàng)監(jiān)測(cè)葡萄糖和c) 商用指尖扎血的血糖儀檢測(cè)葡萄糖的示意圖。d) 利用此傳感器實(shí)時(shí)無(wú)創(chuàng)監(jiān)測(cè)葡萄糖。e-f）對(duì)兩位志愿者，每隔小時(shí)進(jìn)行一次無(wú)創(chuàng)組織液葡萄糖的電流監(jiān)測(cè)，同時(shí)在提取組織液葡萄糖前15min測(cè)量血糖。g) 根據(jù)f圖得到電流響應(yīng)與血糖濃度的關(guān)系曲線。

  以上結(jié)果發(fā)表在Chemical Engineering Journal（2022，431，134109）。論文的第一作者為溫州醫(yī)科大學(xué)和中國(guó)科學(xué)院大學(xué)溫州研究院的徐長(zhǎng)順和姜丹鋒，通訊作者為張慶文副研究員和王毅研究員。該論文獲浙江省自然科學(xué)基金杰出青年基金（LR19H180001）等基金的資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134109