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  近年來，動(dòng)態(tài)共價(jià)交聯(lián)高分子逐漸成為有別于傳統(tǒng)熱塑性與熱固性的第三類高分子，其核心在于具有可逆斷裂與重組能力的動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵。在外界刺激下，動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵交換，交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)拓?fù)渲嘏�，材料表現(xiàn)出獨(dú)特的自適性。

  作者指出，拓?fù)渲嘏趴蓪?dǎo)致兩種不同類型的拓?fù)滢D(zhuǎn)換。一類是針對(duì)傳統(tǒng)的動(dòng)態(tài)共價(jià)交聯(lián)高分子，這類材料具有自修復(fù)、可重加工和形狀可重構(gòu)等性能。這里拓?fù)滢D(zhuǎn)換的設(shè)計(jì)意圖是動(dòng)態(tài)鍵交換不會(huì)改變網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，相應(yīng)的材料性能不變。另一類則與之完全相反，強(qiáng)調(diào)通過動(dòng)態(tài)鍵交換，網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)發(fā)生高度可控的變化，從而對(duì)材料物理性能進(jìn)行主動(dòng)編程，即拓?fù)洚悩?gòu)網(wǎng)絡(luò)。這兩種拓?fù)滢D(zhuǎn)換具有優(yōu)勢互補(bǔ)的特點(diǎn)，但背后的機(jī)理是截然相反且相互矛盾的，這使得它們都只能在不同的動(dòng)態(tài)交聯(lián)高分子網(wǎng)絡(luò)中實(shí)現(xiàn)。

  鑒于此，浙江大學(xué)謝濤教授課題組設(shè)計(jì)了一類正交動(dòng)態(tài)共價(jià)高分子網(wǎng)絡(luò)，通過主鏈交換實(shí)現(xiàn)形狀重構(gòu)，側(cè)鏈交換賦予材料可編程的物理性能。利用互不干擾的鍵交換反應(yīng)路徑，將這兩種拓?fù)滢D(zhuǎn)換機(jī)制有機(jī)地結(jié)合到同一網(wǎng)絡(luò)。

  首先探究了基于側(cè)鏈拓?fù)滢D(zhuǎn)換的酯交換反應(yīng)，網(wǎng)絡(luò)由一個(gè)接枝密度較低，側(cè)鏈長度長結(jié)構(gòu)異構(gòu)為接枝密度高，側(cè)鏈長度短結(jié)構(gòu)，材料宏觀性能可由結(jié)晶轉(zhuǎn)變?yōu)椴唤Y(jié)晶。進(jìn)一步地，他們引入光響應(yīng)型催化劑，利用光的空間選擇性優(yōu)勢，實(shí)現(xiàn)了材料性能的區(qū)域性編程。

  接下來探究了基于主鏈拓?fù)滢D(zhuǎn)換的烯烴復(fù)分解反應(yīng)，引入Grubbs 2^nd催化劑，網(wǎng)絡(luò)發(fā)生非異構(gòu)型重組，實(shí)現(xiàn)宏觀形狀重構(gòu)。

  需要強(qiáng)調(diào)的是，上述的主鏈和側(cè)鏈動(dòng)態(tài)鍵交換都需要各自相應(yīng)的催化劑去催化反應(yīng)的發(fā)生，因此他們可以通過控制催化劑的引入順序?qū)崿F(xiàn)了正交的拓?fù)滢D(zhuǎn)換，分別用于形狀重構(gòu)與物理性能編程，實(shí)現(xiàn)了材料在三維空間的力學(xué)性能調(diào)控。他們指出，該動(dòng)態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)具有類似瓶刷狀的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，材料表現(xiàn)出低模量，為設(shè)計(jì)與生物軟力學(xué)性能匹配的可變形器件提供了可能性。

  相關(guān)成果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.202109941) 上，論文第一作者為浙江大學(xué)化工學(xué)院博士生繆吳莎，通訊作者為謝濤教授。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202109941