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  基于水凝膠電解質(zhì)的儲能器件已得到廣泛關(guān)注，其中引入導(dǎo)電填料或離子是制備導(dǎo)電水凝膠的主流途徑。然而，所添加的導(dǎo)電因子往往會由于結(jié)構(gòu)失配造成凝膠機(jī)械性能或電化學(xué)性能的下降；同時，凝膠中的水分子易在低/高溫下結(jié)冰/揮發(fā)，對環(huán)境溫度的耐受性較差，極大限制了水凝膠基固體電容器的應(yīng)用場景。

  針對上述所存在的實(shí)際問題，近期浙江工業(yè)大學(xué)鄭司雨副研究員，楊晉濤教授課題組和美國阿克倫大學(xué)的張冬博士通過快速溶劑置換制備了含有離子液體EMIM-BF4的一種雙網(wǎng)絡(luò)兩性離子型離子凝膠電解質(zhì)，其中一層網(wǎng)絡(luò)為P(VBIPS-co-AAm)兩性離子化學(xué)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，另一網(wǎng)絡(luò)為PVA物理網(wǎng)絡(luò)。

圖1. 雙網(wǎng)絡(luò)兩性離子型PVA/PAS-ILs水凝膠的制備及性能表征。

  所得離子凝膠電解質(zhì)（PVA/PAAm-VBIPS）的性能出色，其中兩性離子型聚合物鏈段（polyVBIPS）提供良好的離子液體保留能力，且為離子提供良好的遷移通道；而PVA網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)則為凝膠提供了能量耗散途徑，提升了凝膠的機(jī)械性能。所得凝膠的斷裂強(qiáng)度高達(dá)1.9 MPa（圖1），且室溫下電導(dǎo)率高達(dá)7.24 mS/cm（圖2）。隨后，以負(fù)載了聚苯胺的碳布為電極材料組裝對稱式超級電容器；該兩性離子型凝膠電解質(zhì)在0.5 mA/cm²電流密度下具有227.7 mF/cm²的比電容，且在極端溫度如50 ℃和-20 ℃下仍分別具有108%和94.3%的電容保持率，甚至在-60 ℃的極低溫下仍有177.6 mF/cm²的面積比電容（圖3，4）。此外，該凝膠電解質(zhì)器件的生物毒性較低（圖5），有望應(yīng)用于植入式器件。

圖2. 雙網(wǎng)絡(luò)兩性離子型凝膠的電化學(xué)性能。

圖3. 不同溫度下器件的性能。

圖4. 器件的儲能機(jī)制分析及能量密度和功率密度對比。

圖5. PVA/PAS-PBS電解質(zhì)的性能表征。

  相關(guān)工作以“Polyzwitterionic Double-Network Ionogel Electrolytes for Supercapacitors with Cryogenic-Effective Stability”為題發(fā)表于Chemical Engineering Journal，論文第一作者為浙江工業(yè)大學(xué)材料學(xué)院碩士生王帥兵，共同第一作者為阿克倫大學(xué)張冬，通訊作者為浙江工業(yè)大學(xué)鄭司雨副研究員、楊晉濤教授。

  文章信息：

  S. Wang, D. Zhang*, X. He, J. Yuan, W. Que, Y. Yang, I. Protsak, X. Huang, C. Zhang, T. Lu, P. Pal, S. Liu, S.Y. Zheng*, J. Yang*, Polyzwitterionic double-network ionogel electrolytes for supercapacitors with cryogenic-effective stability, Chem. Eng. J. 438 (2022) 135607.

  https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135607