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  形狀記憶聚合物水凝膠 (SMPHs) 是一類智能軟材料，結(jié)晶、超分子作用、離子配位、疏水締合等可鎖定聚合物鏈，固定臨時(shí)形狀，在受到外界刺激（例如 pH 值、溫度、光和溶劑作用）時(shí)發(fā)生解鎖、變形。SMPH在驅(qū)動(dòng)器、仿生機(jī)器和生物醫(yī)學(xué)設(shè)備方面有重要應(yīng)用前景。然而，許多 SMPH機(jī)械性能較差，特別是易發(fā)生膨脹，制約了其應(yīng)用。研究制備非溶脹型高強(qiáng)韌水凝膠，是SMPH方向亟待解決的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題之一。

  常用的水凝膠增強(qiáng)、增韌策略往往影響水凝膠變形性能。中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院付俊教授團(tuán)隊(duì)使用膠束作為疏水締合交聯(lián)劑，制備了一系列高強(qiáng)韌、抗疲勞、響應(yīng)型水凝膠（ACS Macro Lett 2014, 3, 496-500; ACS Appl Mater Interfaces 2016, 8, 26326-26331），揭示了膠束交聯(lián)增強(qiáng)增韌機(jī)理（J Polym Sci Polym Phys 2018, 56, 865-876），并應(yīng)用于制備宏觀組裝水凝膠驅(qū)動(dòng)器（J Mater Chem B 2018, 6, 257-26）和傳感器（ACS Appl Mater Interfaces 2020, 12, 51969-51977）。

  近期，該團(tuán)隊(duì)研究發(fā)現(xiàn)，Pluronic F127 (F-127)膠束可通過(guò)氫鍵和疏水締合與聚甲基丙烯酸-2-羥乙酯 (PHEMA)作用，合成了新型非溶脹的pH響應(yīng)聚合物水凝膠（圖1）。運(yùn)用FT-IR和¹H NMR研究證實(shí)了F-127 膠束與 PHEMA 鏈之間存在廣泛的氫鍵作用。該團(tuán)隊(duì)與中國(guó)散裂中子源的科學(xué)家團(tuán)隊(duì)合作，首次運(yùn)用中子散射研究了水凝膠中的相分離結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)在水凝膠網(wǎng)絡(luò)中，低水溶性的PHEMA分子鏈形成相分離團(tuán)簇結(jié)構(gòu)，平均回轉(zhuǎn)半徑約80 nm。

圖1 由F-127和HEMA構(gòu)建非溶脹聚合物水凝膠 PHFG 的示意圖

  聚合物水凝膠PHFG具有pH響應(yīng)性。核磁共振研究表明，鹽酸可使PHEMA 側(cè)鏈的部分羥基、羰基質(zhì)子化，從而破壞F-127和 PHEMA 鏈之間的氫鍵，削弱了F-127和PHEMA網(wǎng)絡(luò)之間的相互作用，PHEMA團(tuán)簇變得親水溶脹，從而導(dǎo)致水凝膠膨脹、變得透明。用NaOH中和水凝膠中的HCl后，聚合物凝膠幾乎可以恢復(fù)到原來(lái)的性能。

圖 3 （a）PHFG 的自愈合行為及（b）可能的自愈機(jī)理

  此外，研究發(fā)現(xiàn)，PHFGs水凝膠部分脫水后，產(chǎn)生內(nèi)應(yīng)力而形成花邊翹曲結(jié)構(gòu)，遇水溶脹后恢復(fù)到初始平直狀態(tài)。利用PHFG水凝膠的形變與水響應(yīng)行為，研制了智能開(kāi)關(guān)和形狀記憶材料。

圖4 可逆智能開(kāi)關(guān)

圖5水凝膠形狀記憶與仿生驅(qū)動(dòng)

  總之，該團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種基于氫鍵、疏水締合作用，通過(guò)膠束交聯(lián)制備新型非溶脹響應(yīng)型水凝膠的新方法。疏水締合與相分離微區(qū)協(xié)同作用，賦予水凝膠出色的非溶脹性能、強(qiáng)度韌性、響應(yīng)性、自愈合性能，為拓展水凝膠在智能開(kāi)關(guān)、形狀記憶、仿生驅(qū)動(dòng)等方面的應(yīng)用提供了新思路。

  該工作以“Non-swelling, super-tough, self-healing, and multi-responsive hydrogels based on micellar crosslinking for smart switch and shape memory”為題發(fā)表在Chem. Eng. J.上。

  文章鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722038293

付俊教授簡(jiǎn)介

  中科院“百人計(jì)劃”、中山大學(xué)“百人計(jì)劃”、浙江省杰出青年基金入選者。Wiley出版社Journal of Polymer Science編輯，英國(guó)皇家學(xué)會(huì)學(xué)術(shù)期刊J Mater Chem B和Materials Advances編委。2005年博士畢業(yè)于中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所高分子物理與化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室。2005年至2007年留學(xué)于德國(guó)馬普高分子研究所，2007年至2010年留學(xué)于美國(guó)哈佛醫(yī)學(xué)院附屬麻省總醫(yī)院。2010年加入中科院寧波材料所，任研究員，博導(dǎo)。2019年8月加入中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，任教授，博導(dǎo)。

  主要研究高性能水凝膠制備與構(gòu)效關(guān)系，響應(yīng)型水凝膠驅(qū)動(dòng)器；水凝膠柔性傳感器與可穿戴設(shè)備，水凝膠組織工程材料，生物3D打印等方面的研究。

  研究成果已在Adv Funct Mater, Chem Eng J, Mater Horizons, Chem Mater, ACS Appl Mater Interfaces, ACS Macro Lett, Macromolecules, Chem Commun等高水平期刊發(fā)表論文130多篇，出版英文專著1部，全部論文累計(jì)被引用近7000次，H指數(shù)43。授權(quán)美國(guó)發(fā)明專利1項(xiàng)，世界發(fā)明專利1項(xiàng)，中國(guó)發(fā)明專利30多項(xiàng)。

  團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期招聘博士后、副研究員、研究員，歡迎有志從事科研工作的青年學(xué)者加盟！歡迎廣大青年學(xué)子報(bào)考本團(tuán)隊(duì)碩士、博士研究生！