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西安工業(yè)大學張紅梨/西工程大楊杰 SPT：納米纖維素插層的抗溶脹MXene納濾膜用于抗生素廢水高效凈化
2022-10-26  來源：高分子科技

  抗生素是醫(yī)療廢水中的主要污染物之一，具有固有的生物毒性和機體耐受性，對生態(tài)系統(tǒng)及人體健康帶來巨大危害。近年來，針對抗生素廢水的高效處理發(fā)展了多種方法，如生物處理、高級氧化法、吸附法和膜分離等。納濾膜分離技術以其分離效率高、能耗低、操作簡單、環(huán)境友好等優(yōu)勢，在抗生素廢水處理方面具有廣闊的應用前景。特別是隨著二維納米材料的興起，以Ti3C2Tx（Tx = F，O、OH）為代表的過渡金屬碳/氮化物（MXene）具有剛性的二維層狀結(jié)構(gòu)、高長徑比和表面親水性等特點，被視為膜分離領域具有前景的候選材料。然而，Ti3C2Tx表面高的親水性促使水分子容易吸附到MXene納米片層間，導致膜材料產(chǎn)生溶脹問題，這使得Ti3C2Tx MXene膜實際性能遠低于理論預測。


  針對上述問題，西安工業(yè)大學青年教師張紅梨課題組將柔性、親水的羧基化纖維素納米纖維（CNFs）引入到Ti3C2Tx MXene納米片層間，來提升膜層間通道結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性（圖1）。CNFs和Ti3C2Tx納米片之間強烈的氫鍵可發(fā)揮“橋梁作用”，將相鄰的Ti3C2Tx納米片連接起來，有效地固定了層間距離，提升了Ti3C2Tx膜的抗溶脹性能；此外，CNFs的插入還可實現(xiàn)對Ti3C2Tx層間傳輸通道結(jié)構(gòu)和界面的精細化調(diào)控，為分子的快速和選擇性傳輸創(chuàng)造合適的開放間隙。該成果以“Nanocellulose-intercalated MXene NF Membrane with Enhanced Swelling Resistance for Highly Efficient Antibiotics Separation”為題發(fā)表在膜分離領域國際Top期刊Separation and Purification Technology上，西安工程大學校聘副教授楊杰為本文共同通訊作者。


 圖1 Ti3C2Tx/CNFs復合納濾膜制備過程示意圖 


圖2 （a）膜的XRD結(jié)果；（b）膜的XPS全譜圖；（c）Ti3C2Tx膜的高分辨XPS C1s譜圖（d）Ti3C2Tx/CNFs復合膜的高分辨XPS C1s譜圖 


圖3（a）Ti3C2Tx膜和（b）Ti3C2Tx/CNFs膜SEM表面形貌；（c）Ti3C2Tx膜和（d）Ti3C2Tx/CNFs膜AFM表面粗糙度分析；（e）Ti3C2Tx膜和（f）Ti3C2Tx/CNFs膜SEM截面形貌;（g）Ti3C2Tx/CNFs膜截面元素分布 


圖4 膜對無機鹽Na2SO4的分離性能（a）水通量（b）截留率；（c）膜的水接觸角；（d）膜的Zeta電位變化


  通過優(yōu)化Ti3C2Tx/CNFs的比例、調(diào)控復合膜的層間通道結(jié)構(gòu)，所制備的Ti3C2Tx/CNFs膜對抗生素分子表現(xiàn)出高的截留率（對阿奇霉素截留率達到~99.0%）和水滲透通量（26.0 L m-2 h-1 bar-1）。并且，膜在錯流過濾過程中連續(xù)工作76 h仍能保持高的選擇性和水通量，表明其優(yōu)異的抗溶脹性質(zhì)。他們推斷Ti3C2Tx/CNFs膜的分離機理除了孔道尺寸篩分、電荷作用外，還由于插入的CNFs具有良好的富集、吸附功能。超細互聯(lián)納米纖維網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)的CNFs就像“天然水生植物”一樣，通過吸附效應實現(xiàn)抗生素廢水的天然凈化。 


圖5 膜對抗生素的分離性能（a）水通量（b）截留率；（c）Ti3C2Tx/CNFs膜與最近報道納濾膜的性能比較；（d）膜對四環(huán)素分離性能的長期穩(wěn)定性 


圖6 （a）膜對四環(huán)素靜態(tài)吸附前后的UV-vis；（b）Ti3C2Tx/CNFs膜在不同pH下對四環(huán)素的分離性能；（c）Ti3C2Tx/CNFs膜分離機理示意圖


  論文信息：

  Hongli Zhang* Yiling Zheng, Hongwei Zhou, Shilin Zhu, Jie Yang*. Nanocellulose-intercalated MXene NF Membrane with Enhanced Swelling Resistance for Highly Efficient Antibiotics Separation. Separation and Purification Technology 2022, 122425. 

  https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122425 

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（責任編輯：xu）
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