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江蘇大學(xué)劉磊研究員團(tuán)隊《Chem. Mater.》：調(diào)控蛋白質(zhì)二級結(jié)構(gòu)實現(xiàn)多功能水凝膠的力學(xué)性能轉(zhuǎn)變
2022-12-11  來源：高分子科技

  水凝膠通常被認(rèn)為是柔軟和脆弱的，較弱的力學(xué)性能限制了其應(yīng)用。為了進(jìn)一步獲得具有良好力學(xué)性能、生物功能、生物相容性和生物可降解性的水凝膠，各種天然衍生的生物材料已被應(yīng)用于水凝膠設(shè)計。然而，大多數(shù)由天然聚合物制成的水凝膠通常不具有可調(diào)的力學(xué)性能。而具有原位可調(diào)力學(xué)性能的水凝膠材料通過適應(yīng)和匹配受傷部位的力學(xué)性能，可以解決由于天然組織（如軟骨和韌帶）與傳統(tǒng)生物材料支架之間的生物力學(xué)和生物學(xué)特性不匹配而導(dǎo)致的植入物性能下降或失敗的問題。然而，原位調(diào)控水凝膠材料的力學(xué)性能，實現(xiàn)蛋白質(zhì)基水凝膠的彈性狀態(tài)與塑性狀態(tài)間轉(zhuǎn)變?nèi)匀淮嬖谔魬?zhàn)。


  近期，江蘇大學(xué)新材料研究院劉磊研究員團(tuán)隊提出依靠蛋白質(zhì)二級結(jié)構(gòu)的調(diào)控來實現(xiàn)水凝膠的力學(xué)性能在彈性和塑性之間的轉(zhuǎn)變。該團(tuán)隊提出了一種快速、溫和、細(xì)胞相容的策略，利用甲基丙烯酸縮水甘油酯（GMA）修飾RSF（RSF-MA）和用甲基丙烯酸酐（MA）修飾明膠（Gel-MA）構(gòu)建了具有可調(diào)的力學(xué)性能、良好生物相容性和生物可降解性復(fù)合水凝膠。RSF的二級結(jié)構(gòu)可以在無規(guī)卷曲和β-折疊之間進(jìn)行轉(zhuǎn)換，進(jìn)而調(diào)控RSF/Gel水凝膠的力學(xué)性能（圖1）。水凝膠力學(xué)性能的調(diào)控主要歸因于以下兩個方面：首先，UV光照下RSF-MA和Gel-MA先發(fā)生化學(xué)交聯(lián)，形成交聯(lián)不充分但RSF分子鏈?zhǔn)芟薜?/span>“第一”交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，此時水凝膠表現(xiàn)出良好的靈活性、延展性、彈性（圖2和圖3）。隨后，通過后處理誘導(dǎo)化學(xué)交聯(lián)的水凝膠中RSF分子鏈構(gòu)象從無規(guī)卷曲向β-折疊轉(zhuǎn)變，形成物理交聯(lián)為主的“第二”網(wǎng)絡(luò)，得到力學(xué)性能增強(qiáng)的RSF/Gel水凝膠。通過調(diào)節(jié)RSF的β-折疊含量實現(xiàn)水凝膠在彈性和塑性的原位可逆切換（圖4）。水凝膠從彈性轉(zhuǎn)變?yōu)樗苄院，其斷裂?yīng)力和拉伸彈性模量（10%應(yīng)變）分別提升了約720倍和2000倍。塑性水凝膠的壓縮彈性模量（50%應(yīng)變）提高到3.6 MPa，是彈性水凝膠的約62倍。此外，RSF/Gel水凝膠微針的藥物釋放性能也可以通過控制水凝膠中RSF的β-折疊含量進(jìn)行調(diào)節(jié)（圖5）。 


圖1 力學(xué)性能可調(diào)的RSF/Gel水凝膠 


圖2 RSF/Gel水凝膠的制備及結(jié)構(gòu)表征 


圖3 RSF/Gel水凝膠的力學(xué)性能表征 


圖4 RSF/Gel塑性水凝膠的性能表征及可逆轉(zhuǎn)變 



圖5 RSF/Gel水凝膠微針?biāo)幬镝尫判阅?/span>


  該工作以“Regulating Protein Secondary Structures Enables Versatile Hydrogels with Tunable Mechanical Properties”為題發(fā)表在《Chemistry of materials》上。文章第一作者是江蘇大學(xué)博士后王增凱博士。該研究得到國家自然科學(xué)基金委和江蘇省卓越博士后計劃的支持。


  該工作是團(tuán)隊近期關(guān)于多肽和蛋白基材料的構(gòu)建以及相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。近年來，團(tuán)隊在蠶絲蛋白基功能材料的開發(fā)方面取得了一系列進(jìn)展。如仿生設(shè)計了多功能蠶絲蛋白基自支撐二氧化鈦納米管復(fù)合膜用于齲齒的治療及預(yù)防，該膜可以通過花青素的顏色變化來指示口腔中被變異鏈球菌感染的程度，并能通過簡短低功率的UV照射，利用光催化殺死被感染的變異鏈球菌，通過緩釋多肽修復(fù)受損的牙釉質(zhì)（Mater. Horiz., 2023，10.1039/D2MH01079H）。此外，團(tuán)隊利用靜電紡絲制備處具有壓電和抗菌性能的多功能蠶絲蛋白基過濾膜，對空氣和細(xì)菌污染物具有較好的過濾及殺菌效果以及降解性能（Chem. Eng. J., 2021, 426, 131947）。團(tuán)隊將蠶絲蛋的輕鏈和重鏈分離，分別利用各自組分性質(zhì)制備功能材料，將重鏈與PCL復(fù)合后通過靜電紡絲裝置在單針頭下制備出具有皮芯結(jié)構(gòu)的納米纖維，該纖維展現(xiàn)出較好的黏附性和生物相容性以及藥物緩釋的性能（J. Colloid Interface Sci., 2021, 593, 142-151）。同時，團(tuán)隊在蛋白組裝結(jié)構(gòu)和組裝機(jī)理解析方面也取得了突破性成果（Nano Lett., 2022, 22, 3707-3712），蛋白組裝機(jī)理的解析為功能性蛋白基材料設(shè)計提供了理論基礎(chǔ)。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c02791

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（責(zé)任編輯：xu）
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