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中科院化學(xué)所宋延林/喬雅麗研究員團(tuán)隊(duì) JACS:圖案化氣泡快速生成的準(zhǔn)一維彎曲界面誘導(dǎo)Janus顆粒長(zhǎng)程取向組裝
2023-01-23  來(lái)源:高分子科技

  自LB薄膜技術(shù)發(fā)明以來(lái),流體界面組裝技術(shù)被認(rèn)為是制備高精度長(zhǎng)程有序薄膜的有效方法,并具有應(yīng)用于圖案化先進(jìn)集成器件制造的潛力。如何快速產(chǎn)生流體界面抑制體相競(jìng)爭(zhēng)組裝,并強(qiáng)化流體限域作用抑制界面處無(wú)序運(yùn)動(dòng),是圖案化流體界面組裝中的關(guān)鍵問(wèn)題。另一方面,以Janus納米顆粒(JNPs為代表的高分子-膠體雜化材料具有豐富的形狀/功能可編程性,在制備新型光電器件上具有廣泛應(yīng)用前景。然而,形態(tài)不對(duì)稱性所帶來(lái)的熵效應(yīng)使得其進(jìn)行長(zhǎng)程有序的定向組裝和器件制造面臨巨大挑戰(zhàn)。


  近日,中科院化學(xué)所宋延林研究員、喬雅麗研究員與清華大學(xué)楊振忠教授合作,利用雪人型Janus顆粒為非對(duì)稱雙親性模型體系,提出了一種氣泡驅(qū)動(dòng)的快速準(zhǔn)一維圖案化界面策略,實(shí)現(xiàn)了Janus顆粒取向可控(同軸或異軸)長(zhǎng)程有序超結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn),模板化氣泡的快速形成在動(dòng)力學(xué)上有利于界面定向,而弧形液橋中封閉的準(zhǔn)一維界面可以約束顆粒的無(wú)序旋轉(zhuǎn),產(chǎn)生遠(yuǎn)距離的良好定向JNPs鏈。同時(shí),蒸發(fā)過(guò)程中顆粒的界面取向可以轉(zhuǎn)移到干燥后的組裝結(jié)構(gòu)中(1)。 


1氣泡驅(qū)動(dòng)快速準(zhǔn)一維界面策略構(gòu)建Janus顆粒長(zhǎng)程取向可控組裝體


  與傳統(tǒng)的流體-流體界面組裝類似,基底相互作用和流體對(duì)流作用也對(duì)組裝具有影響。相圖調(diào)控組裝實(shí)驗(yàn)表明,對(duì)于Janus-1/SDS體系,低接觸角有利于構(gòu)建長(zhǎng)程取向結(jié)構(gòu),而在Janus-2/CTAB體系中卻高接觸角條件有利。上述現(xiàn)象可以通過(guò)顆粒和基質(zhì)之間的同種電荷相斥進(jìn)行解釋。此外,表面活性劑可以誘導(dǎo)馬蘭戈尼流抑制咖啡環(huán)效應(yīng),合適的表面活性劑濃度也至關(guān)重要?偟膩(lái)說(shuō),顆粒的界面排列在動(dòng)力學(xué)上與體相聚集以及基質(zhì)吸收相競(jìng)爭(zhēng),賦予前者優(yōu)勢(shì)有利于獲得超長(zhǎng)的單顆粒取向有序結(jié)構(gòu)(2)。 


2氣泡輔助界面組裝策略的影響因素


  通過(guò)調(diào)節(jié)Janus顆粒的兩親性(SiO2/PS體系為Janus-1,SiO2一側(cè)修飾氨基后為Janus-2)與表面活性劑可以調(diào)控組裝結(jié)構(gòu)取向。Zeta電位測(cè)試和表面張力測(cè)試表明,Janus-1/SDS體系可以保持相對(duì)的疏水-親水”微結(jié)構(gòu),界面直立取向?qū)е伦罱K的異軸組裝。而對(duì)于Janus-2/CTAB,親水-親水”微結(jié)構(gòu)保證了界面平躺取向,導(dǎo)致了最終的同軸組裝。理論分析表明,快速形成的準(zhǔn)一維界在動(dòng)力學(xué)上對(duì)顆粒的界面取向行為至關(guān)重要,也是組裝體系在蒸發(fā)過(guò)程中維持有序性的關(guān)鍵因素(3)。 


3氣泡輔助界面組裝策略中Janus顆粒取向機(jī)制


  作者進(jìn)一步研究了取向結(jié)構(gòu)的光學(xué)各向異性,并展示了其在邏輯器件中的應(yīng)用前景。對(duì)于一維單顆粒取向結(jié)構(gòu),Janus顆粒的排列方向可以與鏈方向耦合,從而加強(qiáng)同軸鏈的各向異性,削弱異軸鏈的各向異性,同軸與異軸結(jié)構(gòu)的光散射行為由此表現(xiàn)出不同偏振響應(yīng)性。將激發(fā)光和散射光的偏振狀態(tài)被用作輸入,鏈的散射光譜被定義為輸出后,可以利用組裝結(jié)構(gòu)構(gòu)建邏輯器件。其中,同軸鏈顯示出門(mén)的行為,而異軸鏈顯示出門(mén)的行為4)。 


4. Janus顆粒長(zhǎng)程有序組裝體取向依賴的偏振光散射性質(zhì)


  這項(xiàng)工作證明了氣泡模板在構(gòu)筑準(zhǔn)一維圖案化界面與實(shí)現(xiàn)可控取向組裝方面的巨大潛力,并顯示了不對(duì)稱Janus顆粒的定向組裝超結(jié)構(gòu)在構(gòu)建新型光電器件方面的廣闊前景。該工作以“Orientation-Controlled Ultralong Assembly of Janus Particles Induced by Bubble-Driven Instant Quasi-1D Interfaces”為題發(fā)表于《Journal of the American Chemical Society》上DOI: 10.1021/jacs.2c11429)。文章第一作者是中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所博士生高杰,通訊作者是中科院化學(xué)所喬雅麗研究員、宋延林研究員和清華大學(xué)楊振忠教授


  該工作是宋延林/喬雅麗團(tuán)隊(duì)利用氣泡模板印刷策略實(shí)現(xiàn)圖案化集成器件與高精度組裝制造的最新研究進(jìn)展之一。泡沫處于牛頓黑膜狀態(tài)時(shí),其表面活性物質(zhì)具有理想型的有序排列和分子級(jí)精度組裝形式;诖,團(tuán)隊(duì)率先提出了微模板操控二維泡沫圖案化的新策略(Nat. Commun. 20178, 14110),發(fā)展了氣泡模板用于有機(jī)功能分子高精度圖案化的新方法(Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 16547;Sci. Sin. Chin. 2022, 52, 209;InfoMat 2022, 4, e12323),并用于光電功能材料與器件制備(Nano Energy, 2021, 89, 106384)。


  原文地址:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11429


通訊作者介紹:



喬雅麗,中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所研究員、博導(dǎo),中科院百人計(jì)劃。2011年博士畢業(yè)于中科院化學(xué)所有機(jī)固體實(shí)驗(yàn)室,師從朱道本院士。2012-2018年先后赴美國(guó)南卡羅萊納大學(xué)、美國(guó)哥倫比亞大學(xué)從事博士后研究工作。20189月加入中科院化學(xué)所綠色印刷重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室宋延林研究員團(tuán)隊(duì);貒(guó)至今,聚焦于分子圖案與器件印刷,在多功能材料精準(zhǔn)可控圖案化方面取得了系列突破,利用表界面調(diào)控與軟限域誘導(dǎo)思想,發(fā)展了氣泡模板分子印刷、應(yīng)力輔助微模板印刷、多尺度彎液面操控等先進(jìn)印刷方法,實(shí)現(xiàn)了高精度、高集成、高取向可控組裝與圖案化,為光電器件制造從“光刻”到“印刷”的技術(shù)變革提供了新的理論和技術(shù)基礎(chǔ)。在Prog. Polym. Sci.InfoMatAdv. Mater.J. Am. Chem. Soc.Angew. Chem. Int. Ed.等國(guó)際重要期刊上發(fā)表SCI論文39 篇;申請(qǐng)發(fā)明專利8項(xiàng),3項(xiàng)已授權(quán)(含美國(guó)發(fā)明專利1項(xiàng))。



宋延林,中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所研究員,中科院綠色印刷重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任。主要從事納米功能材料、光子晶體與綠色印刷材料與光電器件研究。已發(fā)表SCI 收錄論文400余篇,引用28,000余次,H指數(shù)95。主持和參加編寫(xiě)英文專著15部,中文專著2部;獲授權(quán)中國(guó)發(fā)明專利130余項(xiàng),美國(guó)、日本、歐盟、韓國(guó)等授權(quán)發(fā)明專利26項(xiàng)。獲 2008年和2005 年國(guó)家自然科學(xué)二等獎(jiǎng),2016年北京市科學(xué)技術(shù)一等獎(jiǎng);先后獲中國(guó)青年科技獎(jiǎng)、中國(guó)化學(xué)會(huì)-阿克蘇諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)、中科院杰出青年、中國(guó)科協(xié)求是杰出青年成果轉(zhuǎn)化獎(jiǎng)、畢昇印刷技術(shù)獎(jiǎng)和中華印制大獎(jiǎng)等。入選科技北京領(lǐng)軍人才、中青年科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才、萬(wàn)人計(jì)劃、國(guó)家百千萬(wàn)人才工程及全國(guó)優(yōu)秀科技工作者等。

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