加拿大舍布魯克大學趙越教授/西北工業(yè)大學張秋禹教授 Angew：pH調(diào)控氫鍵實現(xiàn)聚合物水凝膠可逆動態(tài)響應(yīng)行為
2023-04-13 來源：高分子科技
近年來，關(guān)于刺激響應(yīng)水凝膠的研究已經(jīng)取得了顯著進展。傳統(tǒng)的刺激響應(yīng)聚合物材料通常通過外部刺激觸發(fā)平衡態(tài)的快速轉(zhuǎn)變來實現(xiàn)響應(yīng)行為，難以在感知外部刺激的同時動態(tài)遺忘采集的信息。目前，外部刺激條件下形成非平衡聚集和動態(tài)結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)類似于“大腦”動態(tài)記憶和遺忘行為水凝膠的研究仍處于起步階段。
聚丙烯酸基水凝膠轉(zhuǎn)移到酸溶液（HCl, 5.0 M, 50 mL）時，由于水凝膠中羧基質(zhì)子化速率和水分子擴散速度的非對稱性，局部形成高密度聚合物域，水分子被暫時鎖在聚合物水凝膠中，形成非平衡聚集和動態(tài)結(jié)構(gòu)，引起光的散射，水凝膠立即由透明轉(zhuǎn)變?yōu)闇啙；水分子緩慢釋放同時伴隨著水凝膠自發(fā)從渾濁逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)橥该；在酸溶液溶脹平衡的水凝膠轉(zhuǎn)移至去離子水（pH 6.0, 50 mL）時，水凝膠中的羧基脫質(zhì)子化，由于水凝膠中羧基脫質(zhì)子化的非均一性，脫質(zhì)子化程度高區(qū)域水含量高于脫質(zhì)子化程度低區(qū)域，導致水凝膠再次由透明轉(zhuǎn)變?yōu)闇啙；隨著羧基的不斷脫質(zhì)子化同時伴隨著水凝膠再次自發(fā)從渾濁逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)橥该鳌?/span>SEM結(jié)果也觀測到刺激條件下受挫結(jié)構(gòu)的可逆調(diào)控。
研究發(fā)現(xiàn)在酸和去離子水的交替刺激下均可以在30 s實現(xiàn)水凝膠由透明轉(zhuǎn)變?yōu)闇啙；同時通過改變酸強度、交聯(lián)劑含量以及單體組成等因素均可以調(diào)控水凝膠由渾濁到透明所需要的時間，使水凝膠可逆動態(tài)響應(yīng)行為具有可控性。
最終，通過局部光照引發(fā)聚合反應(yīng)，引入互穿網(wǎng)絡(luò)抑制其刺激響應(yīng)性，使未光照部分保留其刺激響應(yīng)性，獲得特定圖案信息pH調(diào)控下的可逆動態(tài)響應(yīng)行為，實現(xiàn)水凝膠對信息的選擇性記憶、遺忘及重新獲取、擦除。該工作為開發(fā)類生命體材料提供了一種新的設(shè)計策略。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202302900
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