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中國科大曾杰教授 Angew：甲醇原位產(chǎn)氫輔助聚苯乙烯高效降解制備烷基苯
2024-04-11  來源：高分子科技

  聚苯乙烯（PS）具有熱穩(wěn)定性好、輕便和價(jià)格低廉等優(yōu)勢(shì)，因而廣泛用于日常生活中。例如，作為食品包裝盒、泡沫保溫箱和建筑材料等。據(jù)統(tǒng)計(jì)，每年生產(chǎn)的PS塑料占據(jù)了全球塑料制品市場(chǎng)份額的6%，然而其廢棄后的回收率低于1%。目前，廢棄PS大約占被填埋的廢棄塑料總量的三分之一，給地球的生態(tài)環(huán)境帶來了嚴(yán)重的污染，對(duì)動(dòng)物和人類的健康也造成潛在的威脅。將廢棄PS塑料轉(zhuǎn)化為高價(jià)值的芳香烴是一種非常有前景的廢棄塑料資源化手段。目前通過化學(xué)回收PS面臨仍諸多挑戰(zhàn)，例如高溫下催化劑易積碳失活、需要使用有機(jī)溶劑或者均相催化劑以及轉(zhuǎn)化率低等問題。因此，設(shè)計(jì)反應(yīng)流程優(yōu)化PS的化學(xué)回收制備高價(jià)值的烷基苯具有重要的意義。


  近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)的曾杰教授和李洪良副教授報(bào)道了一種全新的PS降解路徑，構(gòu)建了釕負(fù)載二氧化硅催化劑（Ru/SiO2）用于甲醇原位產(chǎn)氫輔助PS降解高效制備烷基苯。在280℃下經(jīng)過6 h的反應(yīng)后，液相產(chǎn)物的收率達(dá)到93.2 wt%。其中，主要產(chǎn)物為高價(jià)值的烷基苯(單環(huán)芳烴和二苯代烷)，選擇性達(dá)到84.3 wt%。 



圖1 在280℃下Ru/SiO2催化PS氫解、PS熱解和甲醇輔助PS降解反應(yīng)6 h后的性能對(duì)比


  通過熱解方式降解PS面臨反應(yīng)速率慢以及催化劑積碳的問題。同時(shí)，PS主鏈脫氫芳構(gòu)生成的稠環(huán)和聯(lián)苯類物質(zhì)限制了苯環(huán)的回收率。然而，PS氫解又面臨著苯環(huán)的過度加氫問題。作者通過理論分析發(fā)現(xiàn)以甲醇作為氫載體輔助PS降解相比于熱解的熱力學(xué)更優(yōu)。同時(shí)，甲醇原位分解產(chǎn)生的氫物種能抑制PS主鏈的芳構(gòu)化，進(jìn)而避免積碳的生成。相比于氫解，甲醇原位分解產(chǎn)生的低氫分壓能抑制苯環(huán)的過度加氫化，從而提高烷基苯產(chǎn)物的選擇性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在引入甲醇之后，液相產(chǎn)物的收率（PS熱解為49.6 wt%、PS氫解為41.6 wt%、甲醇輔助PS降解為93.2 wt%）、單環(huán)芳烴和二苯代烷的選擇性（PS熱解74.7 wt%、PS氫解51.4 wt%、甲醇輔助PS降解為84.3 wt%）均有顯著提升。 



圖2 Ru/SiO2催化甲醇輔助PS降解的反應(yīng)路線


  這項(xiàng)工作評(píng)估了Ru/SiO2用于商用廢棄PS降解的催化性能，包括試管、量杯、瓶子和泡沫塑料等。將上述樣品剪成厘米大小的碎片，在280℃下經(jīng)過6小時(shí)的催化測(cè)試，各種商用廢棄PS都幾乎完全降解。其中，降解試管、量杯、瓶子和泡沫塑料后的液相產(chǎn)物收率分別達(dá)到93.5 wt%、95.6% wt%、97.6% wt%和97.9% wt，證明Ru/SiO2催化的甲醇輔助PS降解策略用于商用廢棄塑料回收的普適性。 


圖3 反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度以及不同商用廢棄PS對(duì)Ru/SiO2催化甲醇輔助PS降解性能的影響


  該工作通過新反應(yīng)路徑的構(gòu)建和反應(yīng)機(jī)理的解析，提出了一種甲醇原位產(chǎn)氫降解PS制備烷基苯的策略，有助于未來探索能耗更低且更高效的PS回收工藝。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202404952

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