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  為開發(fā)高能量密度的納米固態(tài)金屬鋰電池，解決金屬鋰電池面臨的循環(huán)性與安全性難題。在科技部、國家自然科學基金委和中國科學院的大力支持下，中科院化學所分子納米結(jié)構(gòu)與納米技術(shù)院重點實驗室的科研人員在金屬鋰負極、固體電解質(zhì)及固態(tài)電池研究方面取得系列進展。

  近年來，該課題組研究人員長期致力于金屬鋰負極的相關(guān)研究。前期的研究工作中，針對充放電過程中金屬鋰負極的不均勻溶解和沉積（即枝晶）問題，他們提出利用三維納米集流體來引導金屬鋰在三維電極內(nèi)部的均勻沉積與溶解的思想，成功實現(xiàn)了金屬鋰枝晶的控制(Nat. Commun., 2015, 6, 8058)。研究者提出并開發(fā)了一種原位處理技術(shù)成功在金屬鋰表面形成具有高楊氏模量、快速鋰離子輸運能力的磷酸鋰固體電解質(zhì)界面膜，有效減少了金屬鋰與電解液的副反應(yīng)，抑制了鋰枝晶的生長(Adv. Mater., 2016, 28, 1853)。

  為進一步解決金屬鋰負極利用率低的問題，研究人員結(jié)合石墨碳材料的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，提出一種高效穩(wěn)定的“鋰儲藏室”的概念（圖1），在三維導電骨架上生長類洋蔥狀、石墨化的球形碳顆粒，實現(xiàn)了金屬鋰/電解質(zhì)界面的均勻調(diào)控，有效地控制碳球表面金屬鋰枝晶的生長并大幅提高了鋰的利用率，在負極容量僅過量5%的條件下，電池仍能長期穩(wěn)定循環(huán)，該研究結(jié)果近期發(fā)表在J. Am. Chem. Soc. (2017, 139, 5916)上。

圖1 金屬鋰在曲面石墨碳球上的（a）沉積過程及（b）沉積機理示意圖。

  為解決高面容量金屬鋰負極中枝晶生長以及循環(huán)穩(wěn)定性差的問題，研究人員采用具有電化學活性的石墨化碳纖維作為多功能三維集流體，得到面容量高達8 mA h cm-2且無枝晶的金屬鋰負極。由于石墨化碳纖維能降低局部電流密度并緩解體積變化，該負極在循環(huán)過程中表現(xiàn)出高庫侖效率、低電壓極化和長循環(huán)壽命，相關(guān)成果近期發(fā)表在Adv. Mater. (2017, 29, 1700389)上。

圖2 （a）石墨化碳纖維的放電曲線及沉積示意圖。（b）原始材料及（c）放電至0 V后，（d）沉積2 mA h cm?2后，（e）沉積8 mA h cm?2后，（f）溶解4 mA h cm?2后與（g）充電至1V時的電極表面形貌圖。

  在金屬鋰電池用電解質(zhì)的前期研究工作中，針對金屬鋰表面自發(fā)形成的SEI在循環(huán)過程中存在不可逆降解的問題，該課題組設(shè)計出一類醚類電解質(zhì)加離子液體的混合電解質(zhì)體系，改善了金屬鋰負極的沉積行為及循環(huán)穩(wěn)定性(Adv. Sci.,2017, 4, 1600400)；研究人員提出一種含Al膠體粒子的功能型電解質(zhì)添加劑，通過在電解質(zhì)中添加AlCl3成功地在金屬鋰表面原位形成一層均勻、穩(wěn)定、密實的SEI膜，穩(wěn)定了金屬鋰/電解質(zhì)的界面(Nano Energy, 2017, 36, 411)。

  為提高電池安全性并進一步解決液態(tài)電解液體系中的鋰枝晶問題，研究人員設(shè)計并構(gòu)筑了一類雙功能互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)聚（醚-丙烯酸酯）固體電解質(zhì)（圖3），該固體電解質(zhì)（ipn-PEA）集高機械強度（約12 GPa）和高室溫離子電導（0.22 mS cm?1）于一體，使鋰的沉積/析出均衡進行。由于具有降低界面電阻和加速鋰離子傳輸?shù)碾p重作用， ipn-PEA電解質(zhì)有效地抑制了鋰枝晶生長，重塑了室溫固態(tài)鋰金屬電池的可行性(J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 15825)。

圖3 （a）ipn-PEA電解質(zhì)的制備（上）及鋰沉積（下）示意圖。（b）ipn-PEA電解質(zhì)的模量圖。（c）Li|ipn-PEA電解質(zhì)|LFP軟包電池切割后的電壓照片。LED器件可以在軟包電池彎曲試驗前（e）與后（f）被點亮。

  鑒于該課題組在固態(tài)金屬鋰電池方面的引領(lǐng)研究，研究人員應(yīng)ACS Energy Lett.主編邀請撰寫關(guān)于固態(tài)金屬鋰電池研究和發(fā)展前景的Perspective文章(ACS Energy Lett., 2017, 2, 1385)，同時應(yīng)邀撰寫了關(guān)于金屬鋰負極中先進碳材料的Adv. Energy Mater.綜述文章(Adv. Energy Mater., 2017, doi: 10.1002/aenm.201700530)。此外，應(yīng)Adv. Sci.期刊的邀請，該課題組人員還與清華大學張強副教授合作撰寫了綜述論文，對金屬鋰電化學行為及電極設(shè)計策略進行了總結(jié)和展望 (Adv. Sci. 2017, 4, 1600445)。

  論文鏈接：

  http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.7b00175

  http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201700530/abstract

  http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201600445/abstract