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  2018年10月11日凌晨，Nature上線(xiàn)了兩篇來(lái)自中國(guó)學(xué)者的主要成果。

  兩篇工作投稿時(shí)間十分接近，同一天接收、發(fā)表。文章內(nèi)容均是報(bào)道鈣鈦礦型發(fā)光二極管的工作，均獨(dú)立地達(dá)成LED外量子效率20%的里程碑，接近最好的有機(jī)LED性能。

  一篇來(lái)自南京工業(yè)大學(xué)的黃維院士和王建浦教授的合作成果，他們報(bào)道了一種外量子效率（EQE）超過(guò)20%的鈣鈦礦LED，能量轉(zhuǎn)化效率高達(dá)12%。

  而另一篇來(lái)自華僑大學(xué)魏展畫(huà)教授、新加坡南洋理工熊啟華教授以及加拿大Edward H. Sargent教授的合作成果。他們同樣報(bào)道了一種LED外量子效率（EQE）超過(guò)20%的鈣鈦礦LED，工作壽命（T50）超過(guò)100h！

  該期Nature同時(shí)刊登了Paul Meredith 和 Ardalan Armin的評(píng)述文章(doi: 10.1038/d41586-018-06923-y)，詳細(xì)比較以及解讀了兩篇中國(guó)學(xué)者的工作。并指出未來(lái)在三色PLED以及穩(wěn)定性?xún)?yōu)化的研究前景。

a，過(guò)去的鈣鈦礦型結(jié)構(gòu)，b，南京工業(yè)大學(xué)PLED優(yōu)化的構(gòu)建方案。c，華僑大學(xué)PLED優(yōu)化結(jié)構(gòu)。

  由南京工業(yè)大學(xué)海外人才緩沖基地（先進(jìn)材料研究院）黃維院士、王建浦教授帶領(lǐng)的IAM團(tuán)隊(duì)在鈣鈦礦發(fā)光二極管（LED）領(lǐng)域再次取得重大突破。他們?cè)谑澜缟?strong>首次通過(guò)自發(fā)形成的具有亞微米尺度的離散型鈣鈦礦，使LED的光提取效率得到大幅度提升，在低成本、高亮度、大面積LED領(lǐng)域展現(xiàn)出獨(dú)特的應(yīng)用潛力。

  LED能夠?qū)㈦娔苻D(zhuǎn)成光能，被稱(chēng)為第四代照明光源或綠色光源，在顯示與照明領(lǐng)域應(yīng)用廣泛，具有廣闊的市場(chǎng)前景以及巨大的市場(chǎng)價(jià)值。但是，目前平面結(jié)構(gòu)的LED、尤其是有機(jī)發(fā)光二極管（OLED）的發(fā)光效率還比較低，原因在于除了約20%-30%的光子能通過(guò)折射離開(kāi)器件外，其他光子都被限制在器件中，因此科學(xué)家們通常采用光提取技術(shù)來(lái)提高LED的出光效率，然而該方法需要增加圖案化光柵等特殊結(jié)構(gòu)，并且成本高、制備工藝復(fù)雜，往往還會(huì)造成LED發(fā)光光譜和出光方向的改變，從而影響發(fā)光效率。

  針對(duì)這一世界性的重大科學(xué)難題，黃維院士、王建浦教授所帶領(lǐng)的團(tuán)隊(duì)，通過(guò)一種簡(jiǎn)單的低溫溶液法，實(shí)現(xiàn)了由一層非連續(xù)、不規(guī)則分布的鈣鈦礦晶粒和嵌入在鈣鈦礦晶粒之間的低折射率有機(jī)絕緣層組成的發(fā)光層，進(jìn)而大幅度地提高了LED的光提取效率。據(jù)IAM團(tuán)隊(duì)學(xué)術(shù)帶頭人、該研究主要負(fù)責(zé)人、先進(jìn)材料研究院常務(wù)副院長(zhǎng)王建浦教授介紹，使用該方法制備的LED器件外量子效率達(dá)到20.7%，在100 mA cm-2的電流密度下能量轉(zhuǎn)化效率達(dá)到12%。此外，通過(guò)與浙江大學(xué)田鶴教授、戴道鋅教授團(tuán)隊(duì)之間的合作，他們發(fā)現(xiàn)該方法形成的非周期性結(jié)構(gòu)可以將LED光提取效率提高10個(gè)百分點(diǎn)。

圖1. 鈣鈦礦LED器件制造及亞微米結(jié)構(gòu)形成

  將氨基酸與鈣鈦礦前驅(qū)溶液混合(5-aminovaleric acid
(5AVA), formamidinium iodide (FAI) and PbI2混合)沉積到基底上，即可在整個(gè)襯底表面形成均勻分布的，亞微米尺寸的盤(pán)狀鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。

圖2 AFM測(cè)量鈣鈦礦亞微米盤(pán)狀結(jié)構(gòu)的均勻高度分布。

圖3 鈣鈦礦膜的光吸收、發(fā)射，以及XRD，以及內(nèi)量子效率，時(shí)間分辨的光致發(fā)光的表征。

圖4 鈣鈦礦LED的光電性質(zhì)表征。

  b圖顯示，電流密度為18 mA cm?2時(shí)，外量子效率達(dá)到20.7%。c 圖為多個(gè)器件的平均外量子效率為19.2%。 LED發(fā)光為近紅外光。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-018-0576-2

  華僑大學(xué)魏展畫(huà)教授聯(lián)合新加坡南洋理工大學(xué)熊啟華教授和加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent教授在鈣鈦礦發(fā)光二極管的研究中取得重大突破。研究人員利用鈣鈦礦的組分分布調(diào)控策略得到平整致密且光電性能優(yōu)異的鈣鈦礦薄膜，并通過(guò)加入阻擋層改善電子空穴的注入平衡，得到的鈣鈦礦發(fā)光二極管的外量子效率（EQE）超過(guò)20%，刷新了鈣鈦礦發(fā)光二極管的世界最高紀(jì)錄，同時(shí)，穩(wěn)定性也得到極大地提升，遠(yuǎn)超國(guó)際同行。

圖一 不同鈣鈦礦的光學(xué)表征

(A)  CsPbBr3、MAPbBr3、混合鈣鈦礦1.0在日光燈和紫外燈下的圖片; (B) CsPbBr3和不同混合比例的鈣鈦礦的紫外可見(jiàn)吸收曲線(xiàn); (C) CsPbBr3、MAPbBr3、混合鈣鈦礦1.0的PL曲線(xiàn)（激發(fā)波長(zhǎng)400nm,4uw） (D) CsPbBr3、MAPbBr3、混合鈣鈦礦1.0的熒光壽命曲線(xiàn)。

圖二 組分分布調(diào)控提高鈣鈦礦層的PL

不同組分分布示意圖： 單層 CsPbBr3、 疊層CsPbBr3/MABr 和CsPbBr3@MABr核殼結(jié)構(gòu); (B) 不同鈣鈦礦在紫外燈下的PL圖片; (C) 二次離子質(zhì)譜(SIMS)深層分析 CsPbBr3@MABr核殼結(jié)構(gòu); (D) 聚焦離子束（FIB）切割，表面濺射C作為保護(hù)層的CsPbBr3@MABr殼核結(jié)構(gòu)TEM截面圖（圖中白色部分表明有MABr殼狀結(jié)構(gòu)包裹CsPbBr3晶粒）。

圖三 鈣鈦礦LED器件和性能表征

(A)鈣鈦礦LED器件結(jié)構(gòu)示意圖 ，PEDOT:PSS 和 B3PYMPM 分別作為空穴傳輸層（HTL）和電子傳輸層(ETL); (B) 鈣鈦礦LED器件工作圖; (C)CsPbBr3、MAPbBr3和混合鈣鈦礦1.0為發(fā)光層的器件的CE-V曲線(xiàn); (D)CsPbBr3和混和鈣鈦礦1.0的純電子純空穴器件的J-V曲線(xiàn); (E)器件的電流效率分布統(tǒng)計(jì)圖; (F) 性能最佳的混合鈣鈦礦1.0的EQE-V曲線(xiàn)。

圖四 鈣鈦礦層和電子傳輸層中插入PMMA阻擋層進(jìn)一步提高器件性能

(A) 鈣鈦礦層和電子傳輸層中插入PMMA阻擋層的純電子純空穴器件J-V曲線(xiàn); (B) 鈣鈦礦層和電子傳輸層中插入PMMA阻擋層的器件結(jié)構(gòu)示意圖; (C)插入PMMA阻擋層后器件的電流效率分布統(tǒng)計(jì)圖;性能最優(yōu)的鈣鈦礦LED(D) L-J-V 曲線(xiàn)和 (E) EQE-L 曲線(xiàn); (F) 鈣鈦礦LED壽命測(cè)試曲線(xiàn)。

  研究人員利用CsPbBr3和MABr在極性溶劑DMSO的溶解度差異，成功用一步法旋涂得到具有CsPbBr3@MABr核殼結(jié)構(gòu)的高熒光量子效率（PLQY）的鈣鈦礦薄膜。研究指出MABr的加入有助于CsPbBr3的形核和長(zhǎng)大，并有效鈍化CsPbBr3表面缺陷，降低無(wú)輻射復(fù)合，且CsPbBr3上的MABr能起到平衡電荷注入的效果。研究人員通過(guò)在發(fā)光層和電子傳輸層之間插入PMMA絕緣材料，進(jìn)一步提高了器件中的電子空穴注入平衡，最終得到的鈣鈦礦發(fā)光二級(jí)管EQE達(dá)到20.3%，穩(wěn)定性超過(guò)100小時(shí)，使鈣鈦礦LED的發(fā)展達(dá)到了一個(gè)新的高度。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-018-0575-3

  評(píng)論文章：https://www.nature.com/articles/d41586-018-06923-y