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  生命系統(tǒng)中包含微觀組裝和宏觀組裝。相比廣泛報道的微觀組裝，宏觀組裝的研究雖然相對較少，但在眾多領(lǐng)域均具有重大意義。美國哈佛大學 Whitesides教授等在2002年發(fā)表于Science（2002, 295, 2418）上題為“Self-Assembly at All Scales”的文章指出:“自組裝的概念應(yīng)適用于所有尺寸范圍, 其深入研究在理論上將有利于加強對生物界結(jié)構(gòu)和過程的認識與理解, 在材料制造上可以在各個尺度上實現(xiàn)三維結(jié)構(gòu)的靈活制備, 這是傳統(tǒng)制造所不具有的優(yōu)勢。此外, 自組裝過程不依賴于儀器, 平行、大規(guī)模制備的高效特點也能為制造業(yè)提供新思路（Chinese J. Polym. Sci. 2018, 36, 306）”。因此，宏觀組裝在材料制造業(yè)尤為重要。

  新型功能材料構(gòu)筑的彩色圖案在諸多領(lǐng)域得到應(yīng)用，例如嗅覺分類、氣溫預(yù)測、森林空間分析、物理、環(huán)境檢測、信息存儲等。傳統(tǒng)的彩色圖案很難發(fā)生變化，在以上等各個領(lǐng)域需要制備繁多的彩色圖案以達到應(yīng)用目的，如何制備一種材料能夠提供多種變化的彩色圖案是材料領(lǐng)域的研究難點之一。

  “魔方”因可旋轉(zhuǎn)的獨特結(jié)構(gòu)能使其表面能變幻出多種不同的彩色圖案。受此結(jié)構(gòu)啟發(fā)，近日，香港科技大學唐本忠院士團隊和德克薩斯大學奧斯汀分校(UT Austin) Jonathan L. Sessler教授合作，利用可控宏觀組裝策略和AIE水凝膠材料，開發(fā)出一種具有魔方結(jié)構(gòu)的AIE水凝膠材料，通過物理旋轉(zhuǎn)和化學刺激的方法提供了多種變化的彩色圖案。該設(shè)計的難點在于如何將AIE水凝膠進行宏觀組裝：凝膠基元之間，太強的作用力會使最終的組裝體缺乏靈活性，而太弱的作用力又不能保證整體的穩(wěn)定性。因此，強和弱的作用力必須同時存在于組裝體中。基于苯甲醛和酰肼形成的動態(tài)共價鍵（dynamic covalent interaction），作者制備了空白水凝膠和藍、綠、黃、橙、紅、白顏色的AIE水凝膠基元。通過界面長時間（24小時）的動態(tài)共價鍵粘附，七種凝膠基元可宏觀組裝成表面具有六種熒光顏色的水凝膠立方體單元；隨后，界面短時間（1小時）的動態(tài)共價鍵粘附可進一步宏觀組裝成魔方結(jié)構(gòu)的AIE水凝膠。七種凝膠基元之間的強粘附保證了整體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，而水凝膠立方體單元之間弱的粘附提供了最終結(jié)構(gòu)的靈活變動性。由于體系中粘附作用力的強弱結(jié)合，魔方AIE水凝膠的表面圖案可以通過物理旋轉(zhuǎn)方式得到變化。又由于AIE分子的刺激響應(yīng)性，外部刺激也可以改變水凝膠的表面圖案。這一研究對于如何利用可控作用力構(gòu)筑功能性宏觀組裝材料提供了新思路。

（a）魔方AIE水凝膠的宏觀組裝設(shè)計：水凝膠基元間界面的強弱粘附（HG-1到HG-6：藍、綠、黃、橙、紅、白AIE水凝膠）。（b）水凝膠的化學結(jié)構(gòu)和卡通示意圖。（c）AIE分子的化學結(jié)構(gòu)。說明：Rubik’ Cube的名稱和圖案使用均獲得Rubik品牌有限公司的許可。Credit: X. Li et al./Adv. Mater./Rubik’s Brand Ltd.

  這一成果近期以“A Functioning Macroscopic “Rubik’s Cube” Assembled via Controllable Dynamic Covalent Interactions”為名發(fā)表于《Advanced Materials》上。文章的第一作者為香港科技大學博士后吉曉帆博士和黎朝博士，通訊作者為香港科技大學唐本忠院士和德克薩斯大學奧斯汀分校Jonathan L. Sessler教授。文章第一單位為香港科技大學。

  此工作發(fā)表后，《Nature》、《C&EN》、《Advanced Science News》等知名媒體對其進行了如下亮點報道。

  《Nature》亮點報道：https://www.nature.com/articles/d41586-019-02391-0

  《C&EN》亮點報道：https://cen.acs.org/materials/Rubiks-cube-chemical-twist/97/web/2019/08

  《Advanced Science News》亮點報道：https://www.advancedsciencenews.com/a-new-take-on-an-old-game/

  論文信息：

  Xiaofan Ji#, Zhao Li#, Xiaolin Liu, Hui-QingPeng, Fengyan Song, Ji Qi, Jacky W. Y. Lam, Lingliang Long, Jonathan L.Sessler,* and Ben Zhong Tang*；A Functioning Macroscopic “Rubik’s Cube” Assembled via ControllableDynamic Covalent Interactions；Adv.Mater. 2019, 1902365，DOI: 10.1002/adma.201902365.

  全文鏈接：

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902365