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環(huán)形刷狀共聚物是一類在環(huán)形的高分子主鏈上接枝上線形高分子側(cè)鏈的聚合物，其獨(dú)特的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)引起了研究者的興趣。另一方面，兩親性共聚物在不同的條件下可以產(chǎn)生一系列豐富的自組裝形貌，為各類潛在的應(yīng)用提供了可能。實(shí)驗(yàn)工作者對(duì)在環(huán)狀高分子主鏈上接枝上親疏水性質(zhì)相同的側(cè)鏈進(jìn)行了廣泛研究，而對(duì)接枝親疏水性相異的側(cè)鏈的關(guān)注則較少，但是接枝親疏水相異的側(cè)鏈有利于從鏈的對(duì)稱性角度豐富和調(diào)控嵌段共聚物的自組裝形態(tài)。南京大學(xué)汪蓉教授和謝代前教授課題組近期采用耗散粒子動(dòng)力學(xué)模擬方法，對(duì)兩親性環(huán)形刷狀雙嵌段共聚物（cb）的自組裝過(guò)程進(jìn)行了系統(tǒng)的模擬研究，并和線形刷狀雙嵌段共聚物（bb）進(jìn)行了對(duì)比。環(huán)形刷狀嵌段共聚物易形成更為致密的納米膠束，為其在藥物運(yùn)輸、光聲成像、光熱療法等方面的應(yīng)用提供了可能。

該模擬工作首先探討了兩親性環(huán)形刷狀雙嵌段共聚物的主側(cè)鏈非對(duì)稱性對(duì)自組裝形態(tài)的影響，并闡述了形成機(jī)理（圖1）。研究顯示，在相同的環(huán)形主鏈長(zhǎng)度、不同的側(cè)鏈長(zhǎng)度的情況下，聚集體呈現(xiàn)六種形態(tài)：球狀膠束、棒狀膠束、盤狀膠束、雙層膜、囊泡、復(fù)合囊泡（圖2）。固定共聚物親疏水主鏈對(duì)稱性與疏水側(cè)鏈長(zhǎng)度，增加親水側(cè)鏈的長(zhǎng)度，即增加環(huán)形刷狀共聚物的側(cè)鏈非對(duì)稱性，親疏水鏈段界面曲率逐漸增大，最終導(dǎo)致聚集體的形態(tài)從囊泡逐漸過(guò)渡到盤狀膠束、棒狀膠束最后變?yōu)榍驙钅z束。

圖1. 兩親性環(huán)形刷狀雙嵌段共聚物在溶液中的自組裝。

圖2. (a) 不同親水側(cè)鏈長(zhǎng)度y_A和疏水側(cè)鏈長(zhǎng)度y_B下，兩親性環(huán)形刷狀雙嵌段共聚物的形態(tài)相圖，其中親疏水環(huán)形主鏈長(zhǎng)度均為8。(b) 相圖中不同形態(tài)聚集體的代表性圖例。

  通過(guò)和線形刷狀共聚物進(jìn)行對(duì)比，系統(tǒng)地定量分析了囊泡、盤狀膠束及球形膠束的幾何、拓?fù)湫再|(zhì)。隨著疏水側(cè)鏈長(zhǎng)度y_B的增加，球形膠束的數(shù)目減少，膠束平均大小增加，膠束核大小增加，膠束殼的厚度減少。在相同的條件下，環(huán)形刷狀雙嵌段共聚物（cb）較線形刷狀雙嵌段共聚物（bb）具有更高的側(cè)鏈不對(duì)稱性（圖3）。該模擬為系統(tǒng)地理解環(huán)形刷狀雙嵌段共聚物在溶液中的自組裝過(guò)程、組裝機(jī)制和聚集體拓?fù)湫再|(zhì)提供了理論幫助。

圖3. (a) 球形膠束數(shù)目n_sphere，(b) 球形膠束的平均回轉(zhuǎn)半徑，(c) 球形膠束核的平均回轉(zhuǎn)半徑和(d) 球形膠束殼的厚度隨著疏水側(cè)鏈長(zhǎng)度y_B的增加的變化圖。實(shí)線代表兩親性環(huán)形刷狀雙嵌段共聚物，虛線代表兩親性線形刷狀雙嵌段共聚物。

  以上成果發(fā)表在最新一期的Macromolecules雜志上。論文題目為“Aqueous Self-Assembly of Amphiphilic Cyclic Brush Block Copolymers as Asymmetry-Tunable Building Blocks”，南京大學(xué)博士生楊俊英為文章的第一作者，汪蓉教授和謝代前教授為文章的共同通訊作者。該研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國(guó)家自然科學(xué)基金的資助。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.9b01393