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哈佛大學(xué)鎖志剛教授與西安交大軟機(jī)器實驗室合作《JMPS》:抗疲勞橡膠彈性體
2019-10-18  來源:高分子科技
關(guān)鍵詞:抗疲勞 橡膠彈性體

  橡膠彈性體在日常生活,工程和醫(yī)學(xué)中廣泛存在,如輪胎,密封件,軟機(jī)器等。自1950年以來,科研人員對橡膠的失效和斷裂進(jìn)行了廣泛研究;由于橡膠構(gòu)件需經(jīng)常承受循環(huán)載荷,因此橡膠的疲勞性能引起了高度關(guān)注。Lake-Thomas于1967年注意到多種常見橡膠的疲勞門檻值都非常低,僅為Г0= 50 J/m2,遠(yuǎn)低于其斷裂能(1000?100000 J/m2)。長期以來,如何提高橡膠的疲勞門檻值成為懸而未決的問題。

  針對此問題,哈佛大學(xué)鎖志剛教授課題組與西安交大軟機(jī)器實驗室青年教師唐敬達(dá)合作,研發(fā)了抗疲勞橡膠彈性體,實現(xiàn)了500 J/m2以上的疲勞門檻值,比現(xiàn)有橡膠彈性體高一個數(shù)量級。該工作受前期研究的啟發(fā),將橡膠斷裂理論與3D打印技術(shù)相結(jié)合(Wang ZJ, Suo ZG et al, 2018;Xiang CP, Suo ZG et al, 2019;Bai RB, Suo ZG et al, 2019; Lin ST, Zhao XH et al, 2019a, b)?蛊趶椥泽w為可拉伸復(fù)合材料:由硬纖維與軟基體構(gòu)成,纖維與基體均為可拉伸硅橡膠。纖維由直寫3D打印技術(shù)制成,并鑲嵌于基體中;兩者在界面處形成強(qiáng)韌粘接。當(dāng)復(fù)合材料發(fā)生斷裂時,在裂紋尖端的軟相基體發(fā)生巨大剪切變形,降低了硬相纖維處的應(yīng)力集中,使得纖維儲存了大量彈性能,同時硬纖維能在一定程度上阻礙裂紋擴(kuò)展。一旦裂紋開始擴(kuò)展,儲存在纖維中的彈性能將釋放出來。由于宏觀尺寸的纖維所儲存的能量要遠(yuǎn)大于聚合物鏈中儲存的能量,因此該復(fù)合橡膠的疲勞門檻值及斷裂能要遠(yuǎn)大于均質(zhì)橡膠。該抗疲勞橡膠彈性體的研發(fā)可為其長期服役提供幫助。

1、斷裂能和疲勞門檻值的相圖

  如圖所示,他們從文獻(xiàn)中收集了常見橡膠彈性體的疲勞門檻值和斷裂能數(shù)據(jù),并繪制了斷裂能-疲勞門檻值相圖。現(xiàn)有彈性體的斷裂能處在103?105J/m2量級,但疲勞門檻值遠(yuǎn)低于其斷裂能,處在10~100 J/m2量級。典型地,天然橡膠的斷裂能為10000 J/m2,但門檻值僅為50 J/m2(Lake and Thomas,1967)。本文制備了高度可拉伸彈性體復(fù)合物,實現(xiàn)了500 J/m2的門檻值,比現(xiàn)有彈性體高一個數(shù)量級。


2、理論模型

  如圖所示,經(jīng)典Lake-Thomas理論模型為Г0Jabn1/2,Г0為疲勞門檻值,J為C-C鍵的化學(xué)能,a是單體的長度,b為每單位體積的共價鍵數(shù)量,n是聚合物鏈中單體的數(shù)量。結(jié)合以上等式,并從G. J. Lake和A. G. Thomas的原始論文中得到對應(yīng)參數(shù),可得到Г0= 10 J/m2。

  對于復(fù)合彈性體,他們提出廣義Lake-Thomas模型:Г0LMU。其中L是纖維單元的長度,M是每單位體積的纖維單元的數(shù)量,U是破壞纖維所需的能量。L=1×10-2m,M =3×106 m-3。假定纖維處于單軸拉伸狀態(tài),可估算U = 0.0133J。該模型給出門檻值為Г0= 399 J/m2。


3、材料制備

  彈性體復(fù)合物由高模量纖維和低模量基體組成。第一步,打印硬相纖維圖案,并在金屬平臺上快速聚合。第二步,將軟相基體的預(yù)聚體溶液注入模具中,以填充硬相彈性體留下的空間。第三步,將該復(fù)合物在室溫下放置12小時,以充分固化軟相基體。無需任何化學(xué)處理,二者可在界面處形成拓?fù)浼肮矁r連接。借助3D打印技術(shù),可實現(xiàn)不同纖維圖案的快速制作。


4、均質(zhì)彈性體性能測試

  復(fù)合橡膠彈性體應(yīng)滿足兩個前提條件:(1)硬相和軟相具有足夠的模量差;(2)硬相和軟相具有牢固界面,以抵抗剪切變形。通過調(diào)整硬相彈性體化學(xué)組成,他們可調(diào)控其彈性模量,實現(xiàn)了與軟相彈性體3.76倍的模量比。二者均具有良好的拉伸性。純剪切試驗表明,硬相彈性體的斷裂能約為800 J/m2,軟相彈性體的斷裂能約為559 J/m2。180o剝離實驗表明,無需化學(xué)處理,二者之間均可以形成牢固粘接(~250 J/m2)。

5、彈性體復(fù)合物斷裂行為

  利用橡膠斷裂實驗,他們測試了均質(zhì)橡膠及一維,二維復(fù)合橡膠的斷裂能,發(fā)現(xiàn)復(fù)合橡膠的斷裂能~6000 J/m2,超過均質(zhì)橡膠一個數(shù)量級。


6、二維增強(qiáng)彈性體的疲勞測試

  研究人員觀察到復(fù)合物在不同載荷下的四種破壞模式:災(zāi)難性斷裂,纖維被裂紋割斷,裂紋扭結(jié)與纖維斷裂,以及裂紋被纖維阻擋。當(dāng)能量釋放率G = 3130 J/m2時(λ= 3.1),樣品在第一周就發(fā)生災(zāi)難性破壞。當(dāng)G = 1700 J/m2(λ= 2.75),裂紋穩(wěn)步擴(kuò)展并在60周循環(huán)時,完全切斷纖維。當(dāng)G = 1068 J/m2時(λ= 2.25),裂紋首先在50周時發(fā)生扭結(jié),在 478周時,纖維完全斷裂。當(dāng)G = 537 J/m2時(λ= 2),裂縫首先發(fā)生扭結(jié)(扭結(jié)開始于117周,并在460周時停止),但直到39200周后,硬相纖維仍保持完整。因此,他們將能量釋放速率G = 537 J/m2視為二維復(fù)合材料的疲勞門檻值下限。

7、G-N曲線

  通過記錄每個拉伸比下的能量釋放速率G和相應(yīng)臨界循環(huán)周數(shù)N,他們繪制了G-N曲線如下,存在明顯的下降趨勢:施加的載荷G越低,循環(huán)周數(shù)N越大。當(dāng)G接近門檻值Г0時,循環(huán)周數(shù)N急劇上升。藍(lán)色箭頭表示經(jīng)過約4萬次循環(huán)后,樣品仍保持完整。該G-N曲線給出的門檻值為?500 J/m2,比天然橡膠(50 J/m2)高出一個數(shù)量級。

8、結(jié)論

  總而言之,該工作將橡膠斷裂力學(xué)理念與3D打印技術(shù)相結(jié)合,提升了橡膠彈性體的疲勞門檻值,超過500 J/m2,比現(xiàn)有彈性體高一個數(shù)量級,將為抗疲勞材料的研發(fā)提供幫助。

  該工作發(fā)表于固體力學(xué)旗艦期刊Journal of the Mechanics and Physics of Solids (JMPS)。西安交通大學(xué)碩士畢業(yè)生李成海、在讀碩士研究生楊航為共同第一作者。西安交通大學(xué)青年教師唐敬達(dá),哈佛大學(xué)、美國工程院/科學(xué)院院士鎖志剛教授為論文共同通訊作者。

  論文信息及鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0022509619307781

參考文獻(xiàn):

1. Lake, G., Thomas, A., 1967. The strength of highly elastic materials. Proceedings of the Royal Society of London. Series A. Mathematical and Physical Sciences 300, 108-119.

2. Wang, Z., Xiang, C., Yao, X., Le Floch, P., Mendez, J., Suo, Z., 2019. Stretchable materials of high toughness and low hysteresis. Proceedings of the National Academy of Sciences 116, 5967-5972.

3. Xiang, C., Wang, Z., Yang, C., Yao, X., Wang, Y., Suo, Z., 2019. Stretchable and fatigue-resistant materials. https://doi.org/10.1016/j.mattod. 2019.08.009.

4. Bai, R., Yang, J., Morelle, X.P., Suo, Z., 2019. Flaw‐Insensitive Hydrogels under Static and Cyclic Loads. Macromolecular rapid communications 40, 1800883.

5. Lin, S., Liu, J., Liu, X., Zhao, X., 2019a. Muscle-like fatigue-resistant hydrogels by mechanical training. Proceedings of the National Academy of Sciences 116, 10244-10249.

6. Lin, S., Liu, X., Liu, J., Yuk, H., Loh, H.-C., Parada, G.A., Settens, C., Song, J., Masic, A., McKinley, G.H., 2019b. Anti-fatigue-fracture hydrogels. Science advances 5, eaau8528.

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