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  Zr-MOFs由于其可調(diào)節(jié)的寬孔徑，特殊的化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性近來在材料領(lǐng)域備受關(guān)注，其在膜領(lǐng)域的應(yīng)用也越來越多。本項工作基于Zr-MOFs的強大優(yōu)勢，將其分別加入PIP水溶液和TMC-正己烷溶液中利用界面聚合制備聚酰胺納濾膜。不同的添加方式和添加量對聚酰胺膜的過濾性能有著不同的影響，相較把Zr-MOFs添加在PIP水溶液中所制備的膜，將其添加在TMC-正己烷溶液中所得到的膜在性能和結(jié)構(gòu)上具有更大優(yōu)勢。而隨著Zr-MOFs在聚酰胺膜中添加量的增加，膜的鹽截留似乎不會發(fā)生大的減少，這跟普通無機材料添加在聚酰胺膜中所得到的截留結(jié)果似乎是相悖的。通過實驗作者證實在Zr-MOFs的孔中可以發(fā)生對反應(yīng)單體的吸附作用，從而在其孔中也可進行微量的界面聚合作用，增加了Zr-MOFs與聚酰胺的兼容性，從而減少了Zr-MOFs的加入造成的膜缺陷，提升了其截留性能。

  為了探究Zr-MOFs不同的添加方式和添加量對聚酰胺膜的影響，陳英波教授團隊分別制備了不同的四種聚酰胺膜，分別是將UiO-66和UiO-66-NH₂分別加入PIP水溶液制備成功MW1和MW2膜，和將它們分別加入TMC-正己烷溶液制備成功MO1和MO2膜。通過在對Zr-MOFs添加量影響的探究中發(fā)現(xiàn)了上述MOFs孔內(nèi)吸附原理，這是首次發(fā)現(xiàn)多孔材料在聚酰胺膜的制備過程中會對反應(yīng)單體進行孔內(nèi)吸附，從而增加了Zr-MOFs@聚酰胺膜的牢固性，增強了其鹽截留性能。

圖1. Zr-MOFs納米粒子的添加方法和濃度對Na₂SO₄鹽溶液通量和截留率的影響。（1）MW1膜（2）MW2膜（3）MO1膜（4）MO2膜。

圖2. Zr-MOFs納米粒子的添加方法和濃度對聚酰胺膜脫鹽率的影響。（1）MW1膜（2）MW2膜（3）MO1膜（4）MO2膜。

  圖1證實將Zr-MOFs添加在TMC-正己烷溶液中制膜更加明顯地提高了膜的滲透性能，且相同的添加量其具有更高的添加效率。而圖2中則明顯地展示出了該項工作中所制備的膜截留并不會隨著Zr-MOFs納米粒子的含量上升而發(fā)生明顯衰減。因此作者假想Zr-MOFs表面的孔徑會對反應(yīng)單體發(fā)生吸附作用，這是存在理論依據(jù)的：Zr-MOFs表面的孔徑大于反應(yīng)單體的直徑。接下來通過微量體積變化，熱重和紅外等測試均證實了這一假想的成功。

圖3. UiO-66和UiO-66-NH₂的氮吸附/解吸等溫線和孔徑分布圖。

圖4. Zr-MOFs納米粒子在PIP水溶液或TMC-正己烷溶液中的吸附實驗。

表1通過熱重法和體積膨脹法計算0.1 g Zr-MOFs在PIP水溶液或TMC-正己烷溶液中吸附情況。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在ACS applied materials & interfaces上。論文的第一作者為天津工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士生肖凡，通訊作者為陳英波教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b17212