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  玻璃態(tài)聚合物具有高模量和高強(qiáng)度，作為結(jié)構(gòu)材料廣泛應(yīng)用于航空航天、車輛、建筑、醫(yī)療設(shè)備等領(lǐng)域。目前的玻璃態(tài)聚合物破損后不能自修復(fù)，降低材料使用壽命，甚至帶來嚴(yán)重的安全隱患。例如，由聚碳酸酯材料制作的飛機(jī)玻璃窗戶不能自主修復(fù)機(jī)械損傷，可能導(dǎo)致空難的發(fā)生；手機(jī)屏幕破損后只能進(jìn)行更換，導(dǎo)致資源的浪費。因此，開發(fā)能夠室溫自主自修復(fù)的玻璃態(tài)聚合物具有重要的意義。

  玻璃態(tài)聚合物在室溫下鏈段運動被凍結(jié)，導(dǎo)致動態(tài)鍵難以交換，網(wǎng)絡(luò)難以重組，材料不能自發(fā)愈合。因此，制備具有室溫自修復(fù)能力的玻璃態(tài)聚合物仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。近期，四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院黃光速教授和吳錦榮教授團(tuán)隊利用超支化聚合物外部的支化鏈和末端基團(tuán)具有高運動性的特點，在超支化大分子上巧妙地引入多種氫鍵的互補(bǔ)基團(tuán)，制備了能夠室溫自主自修復(fù)玻璃態(tài)的聚合物。

RHP的設(shè)計概念與合成方法

  研究人員通過丁二胺（BDA）和N,N’-亞甲基雙丙烯酰胺（MBA）的Michael加成反應(yīng)制備了一系列不僅含有伯胺端基，而且在支鏈上還含有酰胺基團(tuán)和仲胺基團(tuán)的無規(guī)超支化聚合物（RHP）。眾多的酰胺和氨基基團(tuán)可以形成致密的氫鍵，使得RHP的T_g最高達(dá)到49 ℃，拉伸強(qiáng)度最高達(dá)到18.5 MPa，室溫下的儲能模量最高達(dá)2.7 GPa，因此，RHP是一種玻璃態(tài)聚合物。使用寬頻介電松弛譜、NMR和二維紅外分析等研究發(fā)現(xiàn)，即使在玻璃態(tài)下，分支單元和末端基團(tuán)也具有高的運動性。同時，由于RHP的無規(guī)支化結(jié)構(gòu)，使得RHP分子鏈無規(guī)堆砌，因此，互補(bǔ)基團(tuán)一部分形成氫鍵，另一部分未形成氫鍵而處于游離狀態(tài)；在具有運動性的支化鏈和末端基團(tuán)的驅(qū)動作用下，游離狀態(tài)的互補(bǔ)基團(tuán)與形成氫鍵的互補(bǔ)基團(tuán)交換重組，賦予玻璃態(tài)超支化聚合物在室溫下的自主自修復(fù)能力。斷裂后的RHP在1分鐘內(nèi)拉伸強(qiáng)度可以恢復(fù)5.5 MPa，并且隨著修復(fù)時間的延長修復(fù)效率逐漸增加，在48 h達(dá)到75.56%。這項工作為構(gòu)建具有室溫自修復(fù)能力的玻璃態(tài)聚合物提供了一種新的策略和機(jī)理。

RHP的分子運動研究

RHP的氫鍵作用研究

RHP的自修復(fù)性能

  以上工作近期發(fā)表在《PNAS》上，題為“Room-temperature autonomous self-healing glassy polymers with hyperbranched structure”。四川大學(xué)四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院碩士生王豪為第一作者，劉漢超博士為第二作者，博士生曹振興為第三作者，高分子科學(xué)與工程學(xué)院吳錦榮教授為論文的通訊作者。工作得到黃光速教授、張睿博士和楊斌博士的支持。本研究工作得到國家自然科學(xué)基金（51873110，51673120）、高分子材料工程國家重點實驗室（sklpme2019-2-14）和中央高�；A(chǔ)研究經(jīng)費的資助。

  全文鏈接：https://www.pnas.org/content/early/2020/05/06/2000001117