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上海大學(xué)王洪宇課題組Angew：在水相中碘吸附研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展
2021-11-15  來源：高分子科技
  核泄漏和醫(yī)療廢棄物會產(chǎn)生大量的碘污染物，放射性碘（129I和131I）對水和空氣的污染嚴(yán)重威脅了生態(tài)安全和人類健康。放射性碘具有長半衰期，高毒性以及難以自然分解等特點，如何處理水和空氣中的放射性碘引起了廣泛關(guān)注。碘分離主要采用吸附法、化學(xué)沉淀和離子交換等方法。吸附法具有成本低，操作簡便，效率高和吸附劑可循環(huán)重復(fù)使用等優(yōu)點。目前，碘吸附的研究主要集中在碘蒸氣吸附和有機(jī)溶液中碘吸附，而水相中碘吸附的研究報道較少。


  多孔有機(jī)聚合物具有質(zhì)量輕，穩(wěn)定性高，高孔隙率以及易于改性的優(yōu)點，作為新型吸附劑在水相中污染物吸附領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。超分子大環(huán)可以通過主客體包結(jié)作用和其他超分子弱相互作用（比如：π-π相互作用，范德華力和親疏水作用等）有效絡(luò)合客體分子。將超分子大環(huán)作為構(gòu)建單元引入多孔有機(jī)聚合物骨架結(jié)構(gòu)中，可以使其同時具有超分子大環(huán)和有機(jī)多孔材料的優(yōu)點。

 

圖1.（a）基于杯[4]吡咯的多孔有機(jī)聚合物的合成路線，（b）多孔有機(jī)聚合物的結(jié)構(gòu)示意圖，（c）杯[4]吡咯單體的晶體結(jié)構(gòu)


  在課題組前期研究基礎(chǔ)上（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60(13), 7188-7196; Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59(52), 23402-23412.），該團(tuán)隊設(shè)計將杯[4]吡咯超分子大環(huán)與具有不同電子性質(zhì)和分子尺寸的雙鹵代物進(jìn)行Sonogashira聚合，制備了一系列基于杯[4]吡咯的多孔有機(jī)聚合物。氮氣吸附與脫吸附測試發(fā)現(xiàn)該系列聚合物的BET比表面積較小，但由于聚合物結(jié)構(gòu)中存在大量的碘作用位點（杯[4]吡咯空腔、芳基單元和炔鍵等），C[4]P-BTP最大碘蒸氣吸附能力達(dá)到3.38 g g-1。水相中碘吸附研究發(fā)現(xiàn)，C[4]P-BTP可以快速高效的吸附水溶液中的碘，最大吸附量高達(dá)3.24 g g-1，吸附速率常數(shù)kobs達(dá)到7.814 g g-1 min-1，這些性能均優(yōu)于已報道的吸附材料。進(jìn)一步制備以C[4]P-BTP為填充劑的吸附柱，以飽和碘水溶液為流動相，在1 mL min-1的流速下，吸附效率仍然能達(dá)到93.2%，明顯優(yōu)于相同測試條件下活性炭的吸附效率41.2%。


 圖2. （a）多孔有機(jī)聚合物的碘蒸氣吸附量對時間圖，（b）聚合物的碘蒸氣平衡吸附量，（c）碘蒸氣吸附前后聚合物的照片


 圖3. （a）水相中多孔有機(jī)聚合物的碘吸附效率對時間圖，（b）水相中多孔有機(jī)聚合物的碘平衡吸附效率，（c）柱吸附裝置圖，（d）C[4]P-BTP與活性炭柱吸附前后水溶液的紫外可見吸收光譜以及溶液照片


  粉末XRD、UV-Vis/NIR、電子順磁共振 (EPR) 和 X射線光電子能譜 (XPS)測試證明化學(xué)吸附在整個吸附過程中起到主導(dǎo)作用，這與Ho-McKay’s偽二階動力學(xué)模型擬合的動力學(xué)結(jié)果一致。同時，C[4]P-BTP也具有較好的循環(huán)再吸附性能。本研究工作為水相中碘及其它污染物吸附材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計提供了新思路。


  以上相關(guān)研究成果是在國家自然科學(xué)基金和上海市浦江人才計劃等項目資助下完成。論文的第一作者為上海大學(xué)理學(xué)院碩士研究生謝林煌，通訊作者為王洪宇副教授，共同通訊作者為華中科技大學(xué)吉曉帆教授與德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Jonathan L. Sessler教授。

 

  相關(guān)論文鏈接：

  https://doi.org/10.1002/anie.202113724

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202016364

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202009113

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