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西湖大學王懷民團隊 ACS Nano：仿生二聚化四肽形成雙組分液晶水凝膠
2022-03-03  來源：高分子科技

  通過分級組裝和結(jié)晶形成的各向異性結(jié)構(gòu)在生命系統(tǒng)中起著至關重要的作用。然而，基于短肽的自組裝系統(tǒng)通常包含隨機排列的納米纖維，形成各向同性的水凝膠。調(diào)節(jié)納米纖維的分級組裝，以使其進一步排列形成具有各向異性的納米纖維束和納米級晶體，在多肽組裝領域仍然具有挑戰(zhàn)性。


圖1 納米纖維束和雙組分液晶水凝膠的形成示意圖。

 

  西湖大學王懷民研究團隊使用設計的仿生四肽分子，利用手性和分子間相互作用調(diào)節(jié)納米纖維束的分級組裝，實現(xiàn)了雙組分系統(tǒng)中液晶水凝膠的自發(fā)形成（圖1）。首先，作者合成了具有不同電性的多肽及其對映體，在生理條件下，單組分多肽不會形成組裝體。將帶有正電性和負電性的組分等摩爾混合，多肽通過自組裝形成納米纖維，進一步通過納米纖維間的相互作用，形成具有各向異性的纖維束。由于不同的堆疊模式和分子間相互作用，與同手性組裝體相比，異手性肽的混合物自組裝成具有更大寬度的納米纖維束（圖2和圖3）。將四肽分子中的賴氨酸替換為精氨酸，由于更強的分子間相互作用，水凝膠的力學性能提高了近30倍（圖4）。該工作以“Biomimetic Heterodimerization of Tetrapeptides to Generate Liquid Crystalline Hydrogel in A Two-Component System”為題發(fā)表在《ACS Nano》。

 

圖2. (a)納米纖維束形成過程示意圖。(b)四肽的分子結(jié)構(gòu)和本研究中的四肽序列列表。

 

 

圖3. 納米纖維束的TEM圖。

 

 

圖4. 水凝膠的力學性能。

 

  這項工作利用具有正負電性的四肽形成了一系列雙組分液晶凝膠。實驗結(jié)果和分子模擬數(shù)據(jù)表明，液晶相行為的變化和力學性能的差異依賴于多肽的分子間相互作用和手性。體外細胞毒性實驗表明，多肽混合物對細胞增殖的毒性可忽略不計，表明了水凝膠的生物相容性。此外，作者結(jié)合光敏基團來調(diào)節(jié)水凝膠的機械性能并引入正交功能，這表明系統(tǒng)的可編程能力。這項工作提出了一種生成具有可控特性和各向異性納米纖維束的有效方法，可以滿足組織工程、細胞培養(yǎng)和再生醫(yī)學等領域?qū)Y(jié)構(gòu)各向異性的需求。理論計算部分得到了西湖大學工學院李文彬研究員的支持。西湖大學理學院博士研究生吳碧寒為本文第一作者，理學院王懷民研究員為通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金優(yōu)秀青年基金等經(jīng)費的資助。

 

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.1c09860
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（責任編輯：xu）
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