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  近年來(lái)，由細(xì)菌感染引起的疾病迅速增長(zhǎng)，嚴(yán)重危及人類生命安全�？股貫E用導(dǎo)致的抗生素耐藥菌株和超級(jí)細(xì)菌的出現(xiàn)導(dǎo)致了許多常規(guī)抗菌藥物的失敗。光動(dòng)力治療（PDT）作為一種新興的治療方法幾乎不受到細(xì)菌耐藥性的影響，成為一種有潛力的抗菌治療方式，但仍然受到聚集態(tài)和低氧微環(huán)境中活性氧（ROS）生成受損的限制。最近，具有自由基型活性氧產(chǎn)生能力的I型聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）光敏劑同時(shí)克服了上述問(wèn)題，成為乏氧PDT中高效光敏劑的強(qiáng)有力的候選。但非常遺憾的是目前很少有報(bào)道用于抗菌感染應(yīng)用的I型光敏劑，并且也缺乏開(kāi)發(fā)I型光敏劑的通用策略。

  近期，華南理工大學(xué)唐本忠院士團(tuán)隊(duì)馮光雪教授、秦安軍教授合作開(kāi)發(fā)了一種通用的陽(yáng)離子化分子工程策略用于PDT治療細(xì)菌感染。該策略可以放大ROS，尤其是I型ROS的產(chǎn)生，同時(shí)引入了對(duì)病原體廣譜的結(jié)合能力，有望成為設(shè)計(jì)高效的I型光敏劑，尤其是用于抗菌治療的I型光敏劑的通用策略（圖1）。

圖1. 陽(yáng)離子化分子工程策略用于光動(dòng)力治療耐藥細(xì)菌感染示意圖

  作者設(shè)計(jì)合成了AIE光敏劑TBZPy，CTBZPy并進(jìn)一步通過(guò)吡啶陽(yáng)離子化得到對(duì)應(yīng)的陽(yáng)離子化產(chǎn)物TBZPyI和CTBZPyI（圖2）。陽(yáng)離子化引入了具有更強(qiáng)電子接受能力的新受體（甲基吡啶鎓基團(tuán)），從而以更好的HOMO-LUMO分離實(shí)現(xiàn)更低的ΔE_ST，促進(jìn)更有效的ISC過(guò)程。此外，引入陽(yáng)離子受體還增加了分子內(nèi)ICT效應(yīng)，增強(qiáng)了電荷的分離和轉(zhuǎn)移能力，極大地促進(jìn)了I型ROS的產(chǎn)生。實(shí)驗(yàn)和理論模擬結(jié)果均表明，陽(yáng)離子化可以顯著提高AIE光敏劑的ROS產(chǎn)生效率，尤其是HO^?的生成（圖3）。此外，陽(yáng)離子化還為這些AIE光敏劑提供了廣譜的細(xì)菌結(jié)合能力，甚至對(duì)耐甲氧西林金黃色葡萄球菌（MRSA）這種超級(jí)細(xì)菌也是如此（圖4）。CTBZPyI卓越的抗菌性能也在體外抗菌實(shí)驗(yàn)（圖4）及MRSA感染傷口的體內(nèi)PDT實(shí)驗(yàn)（圖5）中得到證實(shí)。該工作以“Cationization-Enhanced Type I and Type-II ROS Generation for Photodynamic Treatment of Drug-Resistant Bacteria”為題發(fā)表在《ACS Nano》上。 

圖2. TBZPy, CTBZPy, TBZPyI, CTBZPyI的分子結(jié)構(gòu)式。

圖3. 光敏劑活性氧產(chǎn)生效率及類型檢測(cè)。

圖4. CTBZPyI病原體靶向性及體外抗菌結(jié)果。

圖5. CTBZPyI體內(nèi)光動(dòng)力治療結(jié)果。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c01206