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  機(jī)械系統(tǒng)中普遍存在的摩擦和磨損必然會(huì)導(dǎo)致巨大的能量損失，甚至機(jī)械故障。解決這個(gè)問(wèn)題的最好方法是潤(rùn)滑機(jī)械系統(tǒng)的各個(gè)摩擦部件。配方潤(rùn)滑油可有效減少摩擦磨損，從而顯著提高機(jī)械的能源利用效率和使用壽命。潤(rùn)滑添加劑則是決定配方潤(rùn)滑油性能的關(guān)鍵。二維(2D)納米材料如石墨烯、六方氮化硼(h-BN)和石墨氮化碳(g-C₃N₄)具有層狀晶體結(jié)構(gòu)。在同一層內(nèi)，原子通過(guò)共價(jià)鍵結(jié)合在一起，提供了高的機(jī)械強(qiáng)度，而層間受到弱的π?π 堆積相互作用約束。在剪應(yīng)力作用下，相鄰層間極易產(chǎn)生相互滑動(dòng)。與傳統(tǒng)的有機(jī)小分子添加劑相比，它們具有更為出色的化學(xué)和機(jī)械穩(wěn)定性，在潤(rùn)滑過(guò)程中有害氣體的排放和毒性顯著降低。因此，這些二維納米材料一直被認(rèn)為是一類環(huán)保型、綠色的潤(rùn)滑添加劑。

  然而，h-BN、氧化石墨烯（GO）和g-C₃N₄等二維納米材料與基礎(chǔ)油不相容，嚴(yán)重限制了其作為潤(rùn)滑添加劑的實(shí)際應(yīng)用。通過(guò)表面烷基鏈修飾，可使它們均勻地分散在基礎(chǔ)油中。然而，隨著時(shí)間的推移，由于二維納米材料的平面尺寸較大，它們之間的范德華引力比二維納米材料與基礎(chǔ)油之間的范德華引力更強(qiáng)，這些分散體系更傾向于凝聚和沉淀。這些表面改性和功能化處理不能解決二維納米顆粒在潤(rùn)滑基礎(chǔ)油中的長(zhǎng)期膠體穩(wěn)定性問(wèn)題。因此，制備二維納米材料的均勻油分散體系并進(jìn)一步表現(xiàn)出長(zhǎng)期膠體穩(wěn)定性仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

  針對(duì)上述問(wèn)題，他們合理設(shè)計(jì)了兩親性遙爪型聚合物并在基礎(chǔ)油中構(gòu)建了超分子凝膠，利用它們來(lái)穩(wěn)定二維納米材料。如圖1a所示，合成了聚(2-甲基丙烯酸羥乙酯)-嵌段-聚(甲基丙烯酸硬脂酯)-嵌段-聚(2-甲基丙烯酸羥乙酯)的兩親性遙爪型聚合物(H_mS_2nH_m, 2n = 30, 50, 70; m = 6)。選擇它們是因?yàn)? (1)不溶于油的H_m嵌段之間會(huì)發(fā)生氫鍵相互作用，這與親油的S_2n嵌段一起，有助于在潤(rùn)滑基礎(chǔ)油中形成超分子凝膠(圖1b和c)。(2) H_m嵌段可以與GO和g-C₃N₄形成多個(gè)氫鍵(圖1b和d)。(3) h-BN的部分離子性使其具有極化表面，因此，H_m嵌段可以與h-BN表面形成偶極-偶極吸引(圖1b和d)。將二維納米添加劑分散在基礎(chǔ)油中，得到的復(fù)合油凝膠h-BN@H_mS_2nH_m、GO@ H_mS_2nH_m和g-C₃N₄@ H_mS_2nH_m (2n = 30, 50, 70; m = 6)不僅表現(xiàn)出至少一年以上的抗團(tuán)聚和抗沉淀的長(zhǎng)期分散穩(wěn)定性，而且在減摩和耐磨方面表現(xiàn)出優(yōu)異的潤(rùn)滑性能。 

圖1. (a) H_mS_2nH_m的合成路線; (b) 代表性超分子油凝膠: H₆S₅₀H₆, h-BN@ H₆S₅₀H₆, GO@ H₆S₅₀H₆和g-C₃N₄@ H₆S₅₀H₆; (c) 由H₆S₅₀H₆形成的超分子油凝膠的結(jié)構(gòu)示意圖; (d) 復(fù)合油凝膠h-BN@ H₆S₅₀H₆, GO@ H₆S₅₀H₆和g-C₃N₄@ H₆S₅₀H₆的結(jié)構(gòu)示意圖。

  流變學(xué)研究表明（圖2）：在所測(cè)試的頻率范圍內(nèi)（0.01-100 rad/s）內(nèi)，油凝膠的儲(chǔ)能模量G′始終大于損耗模量G″，這與油凝膠的長(zhǎng)期穩(wěn)定性相一致。此類油凝膠還具有良好的自恢復(fù)性能。 

圖2. 油凝膠H₆S₅₀H₆和h-BN@H₆S₅₀H₆的流變學(xué)表征：(a) 應(yīng)變1%時(shí)的頻率掃描；(b) 頻率1Hz時(shí)的應(yīng)變掃描； (c) 應(yīng)變1%，頻率1Hz時(shí)的溫度掃描；(d) 頻率1Hz時(shí)的動(dòng)態(tài)應(yīng)變階躍測(cè)試(1%或200%)。 

圖3. (a) H₆S₃₀H₆和h-BN@H₆S₃₀H₆, (b) H₆S₅₀H₆和h-BN@H₆S₅₀H₆, (c) H₆S₇₀H₆和h-BN@H₆S₇₀H₆的摩擦曲線；(d) H₆S₃₀H₆和h-BN@H₆S₃₀H₆, (e) H₆S₅₀H₆和h-BN@H₆S₅₀H₆, (f) H₆S₇₀H₆和h-BN@H₆S₇₀H₆潤(rùn)滑的鋼盤(pán)表面的磨損體積。

  在載荷為200 N，振蕩頻率為25 Hz，振幅為1 mm的摩擦試驗(yàn)條件下，H_mS_2nH_m凝膠（5.6 wt%）的摩擦系數(shù)及其潤(rùn)滑的鋼表面磨損體積遠(yuǎn)小于基礎(chǔ)油PAO-10,復(fù)合油凝膠h-BN@H_mS_2nH_m的磨損體積相較于H_mS_2nH_m凝膠有進(jìn)一步降低（相比于純PA0-10，降低了98.4%，圖3）。此外，復(fù)合油凝膠h-BN@H_mS_2nH_m比油凝膠H_mS_2nH_m并且表現(xiàn)出更優(yōu)異的承載能力（圖4）。總之，復(fù)合油凝膠h-BN@H_mS_2nH_m比相應(yīng)的H_mS_2nH_m前體具有更好的潤(rùn)滑性能。同樣地，復(fù)合油凝膠GO@H_mS_2nH_m和g-C₃N₄@H_mS_2nH_m也表現(xiàn)出大于一年的分散穩(wěn)定性，且比相應(yīng)的前體H_mS_2nH_m表現(xiàn)出更好的潤(rùn)滑性能。 

圖4. (a) PAO-10，H₆S₃₀H₆，h-BN@H₆S₃₀H₆；(b) PAO-10，H₆S₅₀H₆，h-BN@H₆S₅₀H₆；(c) PAO-10，H₆S₇₀H₆，h-BN@H₆S₇₀H₆的逐步變載摩擦曲線。

  聚焦離子束-透射電鏡（FIB-TEM）和X-射線光電子能譜（XPS）研究表明：這些出色的潤(rùn)滑性能是由于在磨損鋼表面上形成的含有鐵氧化物和h-BN納米片的，厚度為60-90nm的摩擦保護(hù)膜（圖5）。

  這一通過(guò)聚合物與二維納米材料間的氫鍵及偶極-偶極相互作用構(gòu)建復(fù)合油凝膠的策略，解決了二維納米添加劑在基礎(chǔ)油中長(zhǎng)期分散穩(wěn)定性問(wèn)題，為開(kāi)發(fā)高性能凝膠潤(rùn)滑劑提供了一條新的途徑。 

圖5. (a-d) 油凝膠h-BN@H₆S₅₀H₆潤(rùn)滑的鋼表面磨斑橫截面的代表性TEM圖，元素映射圖：(e) Pt, (f) Fe, (g) O, (h) C和 (i) N。

  文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.triboint.2023.108468