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中山大學(xué)付俊教授團(tuán)隊(duì)《Adv. Funct. Mater.》：透氣、抗失水的超強(qiáng)韌有機(jī)水凝膠薄膜應(yīng)變傳感器
2024-09-07  來源：高分子科技

  柔性傳感器被廣泛應(yīng)用于溫度、應(yīng)變/應(yīng)力、心電信號（ECG）等的監(jiān)測，在人體健康和運(yùn)動監(jiān)測等方面有非常重要的前景。薄膜傳感器——包括離子導(dǎo)電水凝膠的薄膜傳感器——能與皮膚共形、無感貼合，界面阻抗小，利于獲得高質(zhì)量的信號監(jiān)測，使其適用于連續(xù)監(jiān)測和長期佩戴的場景，如智能穿戴設(shè)備和醫(yī)療監(jiān)測系統(tǒng)。然而，大多數(shù)水凝膠薄膜力學(xué)性能較差，表面積大，易失水，低溫下易結(jié)冰，導(dǎo)致機(jī)械性能和傳感性能喪失。研究和開發(fā)強(qiáng)韌、抗失水、抗凍的薄膜水凝膠傳感器，是推動其在柔性可穿戴設(shè)備等領(lǐng)域應(yīng)用的關(guān)鍵。


圖1 基于互穿網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)的復(fù)合有機(jī)水凝膠


  中山大學(xué)付俊教授團(tuán)隊(duì)提出了一種新型互穿網(wǎng)絡(luò)策略，構(gòu)筑高強(qiáng)韌、抗凍、抗失水的有機(jī)水凝膠薄膜應(yīng)變傳感器，實(shí)現(xiàn)了在高、低溫環(huán)境下長時間穩(wěn)定地監(jiān)測運(yùn)動。以靜電紡絲聚氨酯納米纖維膜作為耗能骨架，利用羰基與水凝膠聚合物主鏈（P(AMPS-co-AAm)/PVA）形成的氫鍵（圖1a），增強(qiáng)互穿網(wǎng)絡(luò)組分間的相互作用，從而提高復(fù)合有機(jī)水凝膠的機(jī)械性能；利用甘油/水二元溶劑提高了薄膜水凝膠的抗凍性及抗失水性，超薄膜結(jié)構(gòu)透氣性好（圖1b）；綜合性能優(yōu)于文獻(xiàn)報道的薄膜凝膠傳感器（圖1c），可應(yīng)用于極端環(huán)境下機(jī)械手手勢識別。


圖2 復(fù)合有機(jī)水凝膠薄膜的結(jié)構(gòu)及力學(xué)性能。


  通過靜電紡絲制得超薄的聚氨酯納米纖維網(wǎng)，具有良好的拉伸性及韌性，作為復(fù)合有機(jī)水凝膠的耗能骨架。將其在乙醇中退火處理，使電紡絲聚氨酯納米纖維松弛，形成彎曲結(jié)構(gòu)，可拉伸至676%應(yīng)變（圖2a）。納米纖維網(wǎng)表面經(jīng)過氧等離子體處理，產(chǎn)生豐富的羥基和羧基，變得親水，利于聚氨酯網(wǎng)在水凝膠前驅(qū)液中充分浸潤，紫外引發(fā)單體自由基聚合，合成了彈性聚氨酯納米纖維膜與聚電解質(zhì)水凝膠互穿網(wǎng)絡(luò)凝膠（圖2b）。聚氨酯納米纖維表面豐富的羰基與有機(jī)水凝膠聚合物主鏈上的羥基、羰基形成氫鍵（圖2d），拉伸時能夠協(xié)同變形并有效地耗散能量，復(fù)合有機(jī)水凝膠薄膜（~200 μm）的斷裂應(yīng)變高達(dá)920%，拉伸強(qiáng)度3.85 MPa，斷裂韌性20.14 MJ/m3（圖2c）。非共價相互作用在有機(jī)水凝膠基體與靜電紡絲納米網(wǎng)之間建立高效的應(yīng)力傳遞和能量耗散機(jī)制，使復(fù)合有機(jī)水凝膠具有高的韌性及彈性，機(jī)械強(qiáng)度高于目前報道的大部分水凝膠。


圖3 復(fù)合有機(jī)水凝膠薄膜的抗裂紋擴(kuò)展性。


  聚氨酯與水凝膠的模量差異較大，其互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)可有效避免裂紋尖端的應(yīng)力集中，呈現(xiàn)裂紋尖端鈍化現(xiàn)象（圖3a-c）。通過比較有機(jī)水凝膠、聚氨酯膜及復(fù)合水凝膠的斷裂能發(fā)現(xiàn)，復(fù)合有機(jī)水凝膠的斷裂能大幅提高，達(dá)到10000 J/m2（圖3d），與橡膠的斷裂能相當(dāng)。經(jīng)過1000次重復(fù)拉伸（50%應(yīng)變）后，裂紋的寬度幾乎保持不變（圖3e），表明互穿網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)能夠有效地抵抗裂紋擴(kuò)展。


  在常溫下，該復(fù)合有機(jī)水凝膠薄膜的離子電導(dǎo)率高達(dá)0.76 S/m（圖4a），作為電阻式應(yīng)變傳感器的靈敏度最大可達(dá)6.68，應(yīng)變工作范圍0至921%，應(yīng)變檢測限低至0.1%（圖4b）；由于該凝膠出色的抗凍、抗失水性能，在低溫、高溫環(huán)境中，其電導(dǎo)率、柔韌性及應(yīng)變傳感性能也保持穩(wěn)定（圖4c）。將該復(fù)合薄膜有機(jī)水凝膠的應(yīng)變傳感器陣列貼附在機(jī)械手的手指上，利用多通道設(shè)備分別實(shí)時檢測各手指的彎曲及伸直動作導(dǎo)致的電阻變化率，并將多通道信號數(shù)據(jù)組合，可編譯成輸出信號，反映機(jī)械手的手勢（圖4d），并實(shí)現(xiàn)實(shí)時監(jiān)測機(jī)械手的動作，對遠(yuǎn)程監(jiān)測和操縱機(jī)械手在極端環(huán)境中遂行作業(yè)任務(wù)具有重要意義。


圖4 極端環(huán)境下機(jī)械手的手勢識別。


  復(fù)合有機(jī)水凝膠薄膜傳感器具有良好的抗失水性及機(jī)電響應(yīng)魯棒性。柔軟的薄膜能夠與人體皮膚緊密共形貼合且同步變形，準(zhǔn)確監(jiān)測人體關(guān)節(jié)的運(yùn)動，薄膜具有良好的透氣性（1200 g/m2/day），大于人體皮膚通常的排汗速度，利于保持界面干爽，避免濕氣累積導(dǎo)致的不適感。


  將透氣的復(fù)合有機(jī)水凝膠薄膜傳感器直接貼附在志愿者的膝蓋上，膝關(guān)節(jié)運(yùn)動帶動傳感器形變，導(dǎo)致電阻變化，電阻變化率與膝關(guān)節(jié)彎曲程度直接相關(guān)。因此，可利用該薄膜傳感器實(shí)時監(jiān)測志愿者在上樓梯和下樓梯過程中的膝蓋反復(fù)運(yùn)動情況（圖5）。全天12小時連續(xù)不斷的實(shí)時測試結(jié)果表明：傳感器始終保持性能穩(wěn)定，傳感信號的基線、電阻變化振幅均保持平穩(wěn)，振幅僅與膝關(guān)節(jié)運(yùn)動彎曲程度相關(guān)。同期采用水凝膠薄膜傳感器作對照研究，發(fā)現(xiàn)薄膜水凝膠在數(shù)分鐘內(nèi)快速失水，失去傳感性能，無法連續(xù)監(jiān)測關(guān)節(jié)運(yùn)動（圖5c）。該傳感器在生物健康監(jiān)測和智能醫(yī)療設(shè)備中有著良好的應(yīng)用前景。


圖5 薄膜傳感器應(yīng)用于全天候膝關(guān)節(jié)運(yùn)動監(jiān)測。


  該研究利用靜電紡絲納米網(wǎng)與水凝膠互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)解決了超薄膜凝膠傳感器機(jī)械性能差的難題，結(jié)合抗凍、抗失水技術(shù)，為研究開發(fā)透氣、超強(qiáng)韌、長期穩(wěn)定的超薄膜應(yīng)變傳感器提供了新的思路，有望推動超薄膜柔性傳感器在人機(jī)界面、類人機(jī)器人、可穿戴/可植入柔性電子器件方面的應(yīng)用。


  該項(xiàng)研究以“Breathable Ultra-thin Film Sensors Based on Nanomesh Reinforced Anti-dehydrating Organohydrogels for Motion Monitoring”為題發(fā)表在Advanced Functional Materials。文章的第一作者是中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院2022級碩士研究生朱燦杰，付俊教授和中國散裂中子源楊華博士為共同通訊作者。該工作得到了國家自然基金（22375225）的支持。


  全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202411725

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