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江蘇科技大學(xué)施偉龍/郭峰 PROC: 間苯二酚-甲醛樹脂基復(fù)合涂層展現(xiàn)優(yōu)異防污/防腐性能
2025-03-03  來(lái)源：高分子科技

  海洋資源具有巨大的經(jīng)濟(jì)潛力，但目前開發(fā)不足。要實(shí)現(xiàn)海洋產(chǎn)業(yè)的快速發(fā)展，就必須使用海洋設(shè)備，但海洋設(shè)備目前正面臨著嚴(yán)重的腐蝕問(wèn)題。海洋環(huán)境中的腐蝕，尤其是船舶和海上平臺(tái)等設(shè)施中的腐蝕極難控制。因腐蝕而導(dǎo)致的設(shè)備故障損失之大難以想象，可占腐蝕總量的三分之一，約 7000 億人民幣。另一個(gè)問(wèn)題是，附著在金屬基體上的生物污染物會(huì)加速船舶運(yùn)輸?shù)娜剂舷，并進(jìn)一步損壞金屬材料。因此，開發(fā)有效的海洋設(shè)備防腐蝕和防生物污損技術(shù)迫在眉睫，但仍是一項(xiàng)重大挑戰(zhàn)。


  近日，江蘇科技大學(xué)施偉龍/郭峰課題組聯(lián)合開發(fā)間苯二酚-甲醛樹脂（RF）與環(huán)氧樹脂（EP）結(jié)合的復(fù)合涂層（RF/EP）。研究發(fā)現(xiàn)，包括開路電位（OCP）、電化學(xué)阻抗譜（EIS）和中性鹽霧（NSS）在內(nèi)的抗腐蝕測(cè)試表明，RF/EP-6復(fù)合涂層具有優(yōu)異的抗腐蝕性能，其阻抗半徑為1.56 × 109 Ω·cm2，超過(guò)純相EP阻抗（3.64 × 106 Ω·cm2）兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上。此外，復(fù)合涂層對(duì)細(xì)菌（大腸桿菌和金黃色葡萄球菌）和藻類（小球藻）的抗生物污損效果顯著，只有少量微生物能夠附著在涂層表面，這主要?dú)w功于加入了RF樹脂，產(chǎn)生強(qiáng)氧化活性物種（-OH、-O2-和H2O2）。


圖1. RF/EP復(fù)合涂層的制備過(guò)程示意圖


圖2. RF樹脂的表征測(cè)試及涂層的表征與性能測(cè)試


  本文采用溶劑熱法制備RF樹脂，并通過(guò)XRD、FT-IR和SEM對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。XRD顯示在23°處出現(xiàn)對(duì)應(yīng)于石墨碳(002)晶面的寬衍射峰，表明存在π-堆積作用；FT-IR譜中3353 cm-1和1096 cm-1處分別出現(xiàn)υO-H 和υC-O特征峰，2921 cm-1和1610 cm-1處則對(duì)應(yīng)υC-H和υC=C振動(dòng)。SEM顯示RF樹脂呈均勻球形，平均粒徑約500 nm。將RF作為填料與EP復(fù)合制備防腐涂層，發(fā)現(xiàn)RF/EP復(fù)合涂層表面缺陷顯著減少，球形顆粒均勻分散形成多孔結(jié)構(gòu)，通過(guò)"迷宮效應(yīng)"阻隔腐蝕介質(zhì)滲透。同時(shí)RF填充有效促進(jìn)涂層致密化，相比純EP涂層的孔洞裂紋缺陷，復(fù)合涂層展現(xiàn)出更優(yōu)的防護(hù)性能。


圖3. 不同浸泡時(shí)間（1、14和28天）內(nèi)制備涂層的EIS測(cè)試及擬合電路


  采用開路電位（OCP）和電化學(xué)阻抗譜（EIS）評(píng)估涂層耐蝕性。純EP涂層因固化微孔導(dǎo)致OCP最負(fù)，腐蝕風(fēng)險(xiǎn)高；而RF/EP復(fù)合涂層OCP正移，耐蝕性顯著提升。EIS測(cè)試顯示，RF/EP-6復(fù)合涂層在3.5 wt% NaCl溶液中浸泡1天后阻抗達(dá)1.56×109 Ω·cm2，與最新EP基涂層性能相當(dāng)。浸泡28天后阻抗仍高于6×106Ω·cm2，表明其長(zhǎng)效屏障穩(wěn)定性。通過(guò)相位角-45°對(duì)應(yīng)的斷點(diǎn)頻率（fb）分析涂層/金屬界面分層程度，進(jìn)一步驗(yàn)證復(fù)合涂層界面結(jié)合緊密，有效抑制介質(zhì)滲透。數(shù)據(jù)表明RF填料通過(guò)優(yōu)化涂層結(jié)構(gòu)顯著提升EP體系的耐腐蝕性能與服役壽命。


圖4. RF/EP復(fù)合涂層的防污性能


  本研究通過(guò)菌落計(jì)數(shù)評(píng)估涂層抗菌性。相較于對(duì)照組，RF/EP-6復(fù)合涂層對(duì)大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的抑菌率分別達(dá)98%和93%，顯著高于EP涂層的69%與64%。其機(jī)理在于：光照下涂層光生電子-空穴對(duì)與H2O/O2反應(yīng)生成·OH、·O2-等活性氧，破壞細(xì)菌膜結(jié)構(gòu)與生物分子；同時(shí)ORR反應(yīng)生成的H2O2進(jìn)一步氧化裂解細(xì)菌細(xì)胞壁。防藻測(cè)試中，EP涂層因親水性表面減少疏水性小球藻附著，而RF/EP-6復(fù)合涂層表現(xiàn)出更優(yōu)抗藻黏附性能。該研究證實(shí)復(fù)合涂層通過(guò)光催化產(chǎn)生活性物質(zhì)與氧化劑，實(shí)現(xiàn)高效抗菌-防藻協(xié)同防護(hù)，為海洋環(huán)境多效防護(hù)涂層開發(fā)提供理論支撐。


圖5. RF樹脂的光電性質(zhì)及能帶結(jié)構(gòu)


  通過(guò)光電化學(xué)表征探究RF樹脂增強(qiáng)復(fù)合涂層性能的機(jī)制。UV-Vis顯示RF樹脂具有優(yōu)異光吸收能力，促進(jìn)光生載流子生成，用于陽(yáng)極保護(hù)與微生物滅活。Kubelka-Munk計(jì)算帶隙為2.1 eV，結(jié)合VB-XPS確定能帶結(jié)構(gòu)，滿足光催化氧還原產(chǎn)H2O2的熱力學(xué)條件（O2/H2O2=0.68 V vs NHE），為防生物污損提供基礎(chǔ)。瞬態(tài)光電流測(cè)試顯示RF樹脂光電流強(qiáng)度高，表明其能高效分離光生電荷，向Q235鋼板表面輸送電子引發(fā)陰極極化，顯著提升涂層防腐性能。該研究揭示RF樹脂通過(guò)光催化產(chǎn)活性物質(zhì)與陰極保護(hù)協(xié)同作用，實(shí)現(xiàn)涂層防腐-防污雙功能強(qiáng)化的內(nèi)在機(jī)理。


圖6. RF/EP 復(fù)合涂層可能的防腐蝕和防生物污損機(jī)理


  RF樹脂的引入使RF/EP復(fù)合涂層具備協(xié)同防腐-防污機(jī)制。光照下，RF樹脂激發(fā)光生電子-空穴對(duì)：電子遷移至Q235鋼板表面引發(fā)陰極極化，提升防腐性能；同時(shí)樹脂結(jié)構(gòu)阻斷腐蝕介質(zhì)滲透路徑，增強(qiáng)物理屏障效應(yīng)。空穴則促使H2O/O2反應(yīng)生成·OH、·O2-等活性物質(zhì)，經(jīng)氧還原反應(yīng)（ORR）產(chǎn)生H2O2，有效滅活海水中游離微生物并抑制其附著，賦予涂層防污功能。該雙功能機(jī)制中，防污作用通過(guò)減少生物膜形成間接延緩基體腐蝕，而防腐性能的提升又降低了微生物附著導(dǎo)致的局部腐蝕風(fēng)險(xiǎn)，形成協(xié)同防護(hù)效應(yīng)，顯著延長(zhǎng)海洋裝備涂層的服役壽命。


  上述成果以“Resorcinol–formaldehyde resin combining epoxy resin as composite coating with efficient anti-corrosion resistance and anti-biofouling capacity ”為題發(fā)表在《Progress in Organic Coatings》期刊（Prog. Org. Coat. , 203 (2025) 109177）。


  原文鏈接：

  https://doi.org/10.1016/j.porgcoat.2025.109177

  文章信息：Y. Tang, X. Wu, S. Zou, H.Qin, K. Sun, L. Sun, J. Hou, W. Shi,* C. Li,* F. Guo,* Resorcinol–formaldehyde resin combining epoxy resin as composite coating with efficient anti-corrosion resistance and anti-biofouling capacity, Prog. Org. Coat., 203 (2025) 109177

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