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電子科大崔家喜教授團隊 Small:結(jié)晶誘導(dǎo)聚合物網(wǎng)絡(luò)生長實現(xiàn)水凝膠力學(xué)性能增強
2025-03-26  來源:高分子科技

  在骨骼肌中,離心收縮作為肌肉活動的一種獨特形式,它誘導(dǎo)了肌動蛋白-肌球蛋白之間的交互作用被反復(fù)拉伸,產(chǎn)生了反向滑動,使得肌肉纖維產(chǎn)生局部微損傷。通過吸收營養(yǎng)物質(zhì)來啟動肌肉纖維的修復(fù)和增殖,從而有效地增強肌肉組織結(jié)構(gòu)。受此生長過程的啟發(fā),電子科技大學(xué)崔家喜教授團隊利用結(jié)晶生長過程來模擬這種主動拉伸以實現(xiàn)自發(fā)的機械增強的過程。相關(guān)工作近日以Crystallization-Induced Network Growth for Enhancing Hydrogel Mechanical Properties為題發(fā)表在學(xué)術(shù)期刊Small上。電子科技大學(xué)2023博士研究生劉倩瑋為論文的第一作者,電子科技大學(xué)崔家喜教授為通訊作者。


  電子科技大學(xué)崔家喜教授團隊作為最早研究生長材料的課題組之一,近幾年一直深耕于探索生長材料的生長策略及其獨特的性能與運用。目前,團隊已經(jīng)實現(xiàn)了基于肌肉生長過程啟發(fā)的各項異性自生長水凝膠的設(shè)計(Adv. Mater. 2024, 2416744),基于蒸騰作用的表面結(jié)構(gòu)的自生長(Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e02407125),基于三渦蟲的可逆生長交聯(lián)聚合物(Nat. Commun. 2023, 14, 3302),基于孔雀羽毛的結(jié)構(gòu)色局部調(diào)節(jié)(Nat. Commun. 2022, 13, 7823)以及動態(tài)基底表面微結(jié)構(gòu)的局部生長(Nat. Commun. 2020, 11, 963);材料力學(xué)、形貌和尺寸的多維度調(diào)控(ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 6 );硬熱固性材料(1 GPa)的高效生長自修復(fù)能力(J. Mater. Chem. A 2022, 10, 174-179),基于正交自生長策略多維度后調(diào)節(jié)導(dǎo)電水凝膠性能(Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2206222),承力狀態(tài)下的原位生長(Adv. Funct. Mater. 2022, 2212402)。此外,該團隊首次總結(jié)了自生長材料,并系統(tǒng)地介紹了這類材料的特征、設(shè)計方法、獨特性能和潛在的應(yīng)用(Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202306565)。


  基于上述研究,近日他們提出一種基于醋酸鈉(NaAc)晶體在聚丙烯酰胺(PAM)水凝膠內(nèi)原位拉伸聚合物鏈誘導(dǎo)聚合物鏈斷裂以產(chǎn)生機械自由基的策略,并將其運用于摻入聚合物網(wǎng)絡(luò)中的可聚合化合物(例如 AAm,MBAA 或 PEGDA),設(shè)計出了一種自發(fā)的機械增強和材料生長水凝膠。在力學(xué)或NaAc晶種的刺激下,柔軟的NaAc-PAM晶體水凝膠中纖維狀晶體迅速生長,在過飽和狀態(tài)下將聚合物鏈鎖定在其狹縫部位。這些晶體的生長可以用于打破聚合物鏈并產(chǎn)生機械自由基,用于將交聯(lián)結(jié)構(gòu)整合到原始網(wǎng)絡(luò)中。(1


圖1.受肌肉纖維增值機制啟發(fā)的結(jié)晶誘導(dǎo)聚合物網(wǎng)絡(luò)生長的概念圖


  在NaAc-PAM水凝膠的結(jié)晶過程中,聚合物鏈段積累在生長的晶體表面,使錯配成核形成纖維狀結(jié)晶。這些纖維晶體還可以固定聚合物鏈段。當(dāng)晶體進(jìn)一步生長以誘導(dǎo)局部變形時,這些延伸纖維狀晶體之間的 PAM 聚合物鏈被拉斷以產(chǎn)生機械自由基。為了驗證這一假設(shè),他們采用了電子順磁共振 EPR) 波譜來監(jiān)測機械自由基的產(chǎn)生,并且還利用自由基分子探針 2,2-二苯基-1-三硝基苯肼 (DPPH) 進(jìn)一步證實了機械自由基的存在。(圖2


圖2.聚合物鏈斷裂產(chǎn)生自由基的機理驗證


  在晶體生長過程中,當(dāng)過飽和的 NaAc 從小分子轉(zhuǎn)變?yōu)槔w維狀晶時,原始聚合物網(wǎng)絡(luò)中的孔隙發(fā)生膨脹或重排。這個過程導(dǎo)致晶體水凝膠的宏觀體積膨脹。在沒有任何營養(yǎng)物質(zhì)的情況下,結(jié)晶誘導(dǎo)的鏈斷裂應(yīng)引起水凝膠機械性能的顯著降低。由結(jié)晶誘導(dǎo)產(chǎn)生的機械自由基可以將可聚合化合物單體 AAm) 和交聯(lián)劑 (MBAA摻入原始網(wǎng)絡(luò),從而導(dǎo)致水凝膠的自生長。


3.NaAc-PAM水凝膠中結(jié)晶誘導(dǎo)生長的定性分析


  NaAc-PAM水凝膠可以通過反復(fù)的結(jié)晶導(dǎo)致新的聚合物鏈整合入晶體水凝膠內(nèi)的機械張力區(qū)域,從而實現(xiàn)力學(xué)性能的自增強。實驗中他們將聚乙二醇二丙烯酸酯 PEGDA) 用作增強劑來調(diào)節(jié) NaAc-PAM 凝膠的機械性能50 個結(jié)晶循環(huán)后,NaAc-PAM 凝膠的楊氏模量從 0.024 MPa 增加到 1.24 MPa,提高了 51.5 倍。這種有效的增強源于結(jié)晶循環(huán)誘導(dǎo)的聚合物鏈斷裂,產(chǎn)生足夠的機械自由基以促進(jìn) PEGDA 片段重組。


4.NaAc-PAM水凝膠中結(jié)晶誘導(dǎo)力學(xué)性能增強


  這項工作得到了國家自然科學(xué)基金(5220313551973023)、湖州市科技計劃項目(2023GZ18)、浙江省博士后科學(xué)基金(ZJ2023133)和成都-中國科學(xué)院合作科技專項基金(2023-2025)的支持。


  原文鏈接:https://doi.org/10.1002/smll.202500976

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