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  近期，天津大學(xué)劉文廣教授/楊建海教授團(tuán)隊(duì)提出一種新穎的“溶劑極性誘導(dǎo)”策略，通過簡(jiǎn)便的一鍋合成工藝，成功制備出具有優(yōu)異力學(xué)性能的超分子純兩性離子聚合物有機(jī)凝膠。通過調(diào)節(jié)二元醇類溶劑的極性，調(diào)控凝膠網(wǎng)絡(luò)中聚合物鏈之間的氫鍵和偶極-偶極相互作用，可有效調(diào)節(jié)聚兩性離子有機(jī)凝膠的力學(xué)性能。這些有機(jī)凝膠展現(xiàn)出卓越的力學(xué)性能，包括拉伸強(qiáng)度為1.5 MPa、斷裂伸長(zhǎng)率為669%、韌性為3.2 MJ/m3，以及粘附強(qiáng)度高達(dá)506 kPa。此外，這種兩性離子聚合物有機(jī)凝膠表現(xiàn)出優(yōu)異的沖擊響應(yīng)性能（最大應(yīng)變硬化比達(dá)140倍，最大沖擊硬化比達(dá)450倍）和能量耗散性能（能量耗散比超過60%，在1 Hz頻率下?lián)p耗因子最大達(dá)2.0），這主要?dú)w因于分子間的內(nèi)摩擦作用。值得注意的是，聚合物側(cè)鏈上的兩性離子基團(tuán)與有機(jī)溶劑之間的協(xié)同作用，使這些有機(jī)凝膠即使在低溫環(huán)境中也能保持機(jī)械柔韌性和減震吸能能力。

  近年來，兩性離子聚合物凝膠因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和性能（如出色的表面水合性、抗凍性和自黏附能力）而受到廣泛關(guān)注。然而，由于兩性離子基團(tuán)與水分子之間強(qiáng)烈的水合作用，會(huì)削弱聚合物鏈之間的偶極-偶極相互作用，這使得兩性離子聚合物水凝膠通常表現(xiàn)出弱且脆的特性，嚴(yán)重限制了其在承重應(yīng)用中的實(shí)際應(yīng)用。目前，人們已通過多種力學(xué)增強(qiáng)策略（如雙網(wǎng)絡(luò)、三網(wǎng)絡(luò)、聚合物鏈纏結(jié)及強(qiáng)物理相互作用等）構(gòu)建出具有優(yōu)異力學(xué)性能的純兩性離子聚合物凝膠。但這些策略通常需要對(duì)聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)進(jìn)行精確調(diào)控，或?qū)误w結(jié)構(gòu)進(jìn)行復(fù)雜的分子設(shè)計(jì)，涉及的合成過程耗時(shí)且不經(jīng)濟(jì)。值得指出的是，純兩性離子聚合物凝膠在個(gè)人防護(hù)、工業(yè)安全以及柔性電子等領(lǐng)域展現(xiàn)出獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，特別是在自黏附與抗凍性能方面。它們出色的粘附性使其能牢固附著于多種基底表面，并可通過聚合物鏈段間的內(nèi)摩擦有效緩解沖擊與震動(dòng)帶來的損傷，即便在低溫下亦能提供可靠防護(hù)，為防護(hù)材料帶來了新的發(fā)展機(jī)遇。目前尚無純兩性離子聚合物凝膠被報(bào)道用于需兼具高力學(xué)強(qiáng)度、優(yōu)異抗沖擊性與緩震性能的防護(hù)材料。

  天津大學(xué)劉文廣教授/楊建海教授團(tuán)隊(duì)提出了一種新穎的“溶劑極性誘導(dǎo)”策略，成功制備出具有優(yōu)異力學(xué)性能的純超分子兩性離子聚合物有機(jī)凝膠。通過逐步調(diào)節(jié)二元醇溶劑的極性，可以有效調(diào)控這些有機(jī)凝膠的力學(xué)性能。在極性較低的溶劑中，聚合物鏈上兩性離子基團(tuán)與溶劑的相互作用被削弱，從而誘導(dǎo)聚合物鏈之間形成更強(qiáng)的氫鍵和偶極-偶極相互作用，從而提升凝膠的力學(xué)性能。相較于傳統(tǒng)的化學(xué)交聯(lián)兩性離子聚合物水凝膠，這種溶劑極性誘導(dǎo)的兩性離子聚合物有機(jī)凝膠展現(xiàn)出強(qiáng)韌，高阻尼，沖擊硬化及抗凍等優(yōu)異特性（圖1）。值得注意的是，這些超分子兩性離子聚合物有機(jī)凝膠可通過一步光聚合反應(yīng)制備完成，無需任何化學(xué)交聯(lián)劑。所得兩性離子聚合物有機(jī)凝膠展現(xiàn)出優(yōu)異的力學(xué)性能，包括：拉伸強(qiáng)度達(dá)1.5 MPa，斷裂伸長(zhǎng)率為669%，韌性達(dá)3.2 MJ/m3，能量耗散比達(dá)60%，粘附強(qiáng)度高達(dá)506 kPa（圖2-4）。此外，這種兩性離子聚合物有機(jī)凝膠因聚合物鏈段間的高內(nèi)摩擦力，展現(xiàn)出多維度的沖擊響應(yīng)與卓越阻尼性能，表現(xiàn)為應(yīng)變硬化比高達(dá)140倍、沖擊硬化比達(dá)450倍、損耗因子約為2.0（圖5-6）。最后，作者驗(yàn)證了這種兩性離子聚合物有機(jī)凝膠在低溫環(huán)境下的應(yīng)用潛力（圖7）。本研究為開發(fā)兼具抗沖擊、緩震能力以及低溫適應(yīng)性的柔性防護(hù)材料開辟了新途徑。

圖1 傳統(tǒng)兩性離子聚合物水凝膠與通過溶劑極性誘導(dǎo)所制備的兩性離子超分子聚合物有機(jī)凝膠的對(duì)比

圖2 PCBOH有機(jī)凝膠的制備及力學(xué)性能

圖3 PCBOH有機(jī)凝膠的能量耗散性能

圖4 PCBOH有機(jī)凝膠的粘附性能

圖5 PCBOH有機(jī)凝膠的沖擊硬化與應(yīng)變速率依賴的力學(xué)性能

圖6 PCBOH有機(jī)凝膠的阻尼性能

圖7 PCBOH有機(jī)凝膠的抗凍性能

  上述研究工作以“Solvent Polarity-Induced Ultrahigh Strength Supramolecular Polyzwitterionic Organogels with Impact-Stiffening, Damping, and Anti-Freezing Properties”為題發(fā)表于《Small》，天津大學(xué)材料學(xué)院碩士生王昊倫為論文第一作者，天津大學(xué)材料學(xué)院楊建海教授為本文通訊作者。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金的資助。

  原文鏈接 https://doi.org/10.1002/smll.202501737