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  納米高分子薄膜的流變和動力學是指導微納高分子材料加工制造的重要基礎。1970年，普林斯頓大學J. Starita，C. W. Macosko和B. Maxwell開發(fā)了第一臺旋轉流變儀，為表征本體高分子材料流變提供了方法。但是，由于納米級的厚度、納克級的樣品量，高分子超薄膜的流變測量仍然是一項重要挑戰(zhàn)。他們發(fā)展了一種基于界面濕潤力誘導軟固體變形來研究高分子薄膜線性黏彈性和分子動力學的方法，實現(xiàn)了寬頻域范圍內納米薄膜儲能模量（G''''）和損耗模量（G''''''''）的測量，如圖1。

圖1. 600 nm厚度的聚苯乙烯薄膜的線性黏彈譜。

  該方法利用液滴的表面張力誘導高分子薄膜發(fā)生形變，在薄膜表面產生“潤濕脊”；利用原子力顯微鏡可以測量這種形變（見圖2a）。基于固體線性彈性方程，他們建立了潤濕脊輪廓隨時間的演化行為與高分子薄膜蠕變的關系。通過對潤濕脊輪廓進行擬合，可以通過潤濕脊高度h(t)與J(t)的關系[h(t) = kγsinθ·J(t)]獲得薄膜蠕變柔量J(t)。進一步利用單邊傅里葉變換，將h(t)轉化為頻域下的動態(tài)柔量[J*(ω)]，進而獲得納米薄膜的動態(tài)模量G*(ω)，見公式1。這使他們可以通過觀察潤濕脊的生長來測量高分子薄膜的蠕變及分子松弛。

（1）

圖2. （a）潤濕脊輪廓隨時間的演變；（b）潤濕脊三維輪廓的示意圖。

  他們利用該方法研究了納米聚苯乙烯薄膜的松弛行為，發(fā)現(xiàn)當薄膜厚度降低到200 – 300 nm（～20R_g；R_g為高分子回轉半徑）時，薄膜的橡膠平臺變窄和末端松弛時間縮短，表明亞微米尺度的受限會加速高分子松弛。他們提出了表面誘導的約束釋放效應（surface induced constraint release，SICR）來解釋這種亞微米尺度下高分子動力學的受限效應。SICR效應的示意圖見圖3：由于受到界面的限制作用，與表面接觸高分子鏈的纏結分子量增大，松弛加快；而表面分子鏈的快速松弛將釋放其與下層分子鏈之間的拓撲纏結，從而將高的表面運動能力傳遞到下層高分子。這種傳遞作用通過鏈間相互作用來實現(xiàn)，具有很遠的傳遞距離，導致亞微米厚度薄膜內高分子松弛加快。

  綜上，他們發(fā)展了一種測量納米高分子薄膜寬頻線性黏彈譜的方法，發(fā)現(xiàn)了表面誘導的纏結約束釋放機制。研究結果有力推動了高分子薄膜流變表征的發(fā)展，并加深了對受限高分子動力學的理解。工作以“Interfacial Wetting-induced Nanorheology of Thin Polymer Films”為題發(fā)表于Physical Review Research期刊；浙江理工大學化學與化工學院博士生張海洋和博士后徐全印為第一作者，左彪教授為通訊作者，羅錦添博士為共同通訊作者。該工作受到國家自然科學基金的資助，在此表示感謝。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevResearch.7.023226

  課題組鏈接：https://zuogroup.zstu.edu.cn/index.htm