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  由金屬與有機配體通過非同價鍵形成的僅有單個原子或多個原子厚度的超薄二維金屬有機納米片具有獨特的物理化學(xué)性質(zhì)，在催化、傳感、分離以及光電子器件等領(lǐng)域顯示出巨大的應(yīng)用前景，但是高效可控的規(guī)模化合成超薄金屬有機納米片仍然是一個巨大挑戰(zhàn)。

  最近，來自中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)徐航勛、江海龍以及Texas A&M University的Hong-Cai Zhou研究團隊以Controlled Intercalation and Chemical Exfoliation of Layered Metal–Organic Frameworks Using a Chemically Labile Intercalating Agent為題在J. Am. Chem. Soc.上報道了一種簡單高效能可控制備超薄金屬有機納米片的插層/化學(xué)剝離方法。與傳統(tǒng)的自上而下剝離方式不同，他們巧妙地利用含有二硫鍵的聯(lián)吡啶配體，通過吡啶配體的插層得到層間距增大的MOFs, 然后通過二硫鍵的化學(xué)還原斷裂進程來調(diào)控層間相互作用力，從而實現(xiàn)對層狀MOFs的高效化學(xué)剝離得到超薄金屬有機納米片。該方法可以簡單地在室溫攪拌條件下高效地(~57%)制備~1 nm厚度金屬有機納米片，克服傳統(tǒng)機械剝離方式的效率低(<15%)，尺寸與厚度不可控的難點。同時，通過控制二硫配體中二硫鍵的還原程度可以進一步得到不同厚度的金屬有機納米片。這種厚度可控的插層/化學(xué)剝離方法制備超薄金屬有機納米片的方法在目前已知文獻中尚無報道。

圖1.插層/化學(xué)剝離方法制備超薄層狀金屬有機納米片示意圖

  單晶X射線衍射與同步輻射粉末X射線衍射均證明二硫聯(lián)吡啶配體可以插入到層狀MOFs中，而且層間距發(fā)生明顯的變化，c值由19.6?增加為45.2?。隨后，利用三甲基膦對二硫鍵進行選擇性還原斷裂，可以高效得到剝離的超薄金屬有機納米片。TEM以及AFM表征展示了該種納米片的超薄特性(~1 nm)，相應(yīng)的HRTEM則說明剝離前后金屬有機配位結(jié)構(gòu)的完整性。與此同時，通過這種方式得到的超薄金屬有機納米片可以在可見光照射下有效地活化分子氧產(chǎn)生單線態(tài)氧。

圖2. 通過插層/化學(xué)剝離方法制備的超薄納米片TEM/AFM圖片

  這項工作成功地發(fā)展了一種高效制備超薄金屬有機納米片的方法，考慮到MOFs組成中大量可用的有機配體和金屬離子/團簇，本文報道的方法在制備具有不同結(jié)構(gòu)和性能的二維金屬有機納米片中具有非常重要的意義，為可控制備二維納米材料提供新的思路。

  該工作得到了國家自然科學(xué)基金、科技部973計劃、中國科學(xué)院前沿科學(xué)重點研究項目以及Welch Foundation等資金支持。

  論文鏈接：http://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.7b04829