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  氫能由于綠色無污染等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是最理想的化石能源替代品，而光催化分解水制氫被認(rèn)為是最理想的氫能獲得途徑。目前，傳統(tǒng)的光催化制氫幾乎都是在純水的條件下實(shí)現(xiàn)的，然而，地球上97%的水資源都是海水，由于海水中復(fù)雜多樣的離子成分和微生物，使得海水中光解水產(chǎn)氫速率基本只有純水中產(chǎn)氫速率的一半甚至更低。共價(jià)有機(jī)聚合物（Covalent Organic Polymers; COPs）因其比表面積的可調(diào)控性，結(jié)構(gòu)的定向裁剪性，良好的穩(wěn)定性，優(yōu)良的可見光吸收性能以及快速的載流子傳輸性能，在光催化分解水產(chǎn)氫中的應(yīng)用受到了越來越多的關(guān)注。因此，開發(fā)一種能夠在海水中穩(wěn)定高效的光解水制氫聚合物催化劑具有重大現(xiàn)實(shí)意義。

  針對以上難題，向中華教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)合成了一種具有全共軛結(jié)構(gòu)的無雜原子的共價(jià)有機(jī)聚合物COP-TF，該聚合物具有良好的可見光吸收能力，為了進(jìn)一步提高COP-TF在海水中的光解水產(chǎn)氫速率，該團(tuán)隊(duì)創(chuàng)造性的設(shè)計(jì)了一種碳包覆的磷化鎳作為助催化劑。（如圖1）

圖1.COP-TF@CNi₂P合成示意圖

  磷化鎳包覆的碳層在該光催化劑體系中具有重要的作用：（1）該碳層可以通過與共軛聚合物的π-π相互作用來增加CNi₂P 和COP-TF之間的吸引力，進(jìn)而使得碳包覆的磷化鎳（CNi₂P）緊密的負(fù)載到COP-TF表面；（2）該碳層有利于增強(qiáng)COP-TF與磷化鎳之間電子傳輸，促進(jìn)光生電子空穴的分離；（3）在光解水制氫過程中，該碳層可以有效降低磷化鎳被海水侵蝕。因此，該催化劑（COP-TF@CNi₂P）在海水中的產(chǎn)氫速率為2.5mmolg^-1h-1，而且經(jīng)過半個(gè)月的不連續(xù)產(chǎn)氫測試之后，仍然能夠保持92%產(chǎn)氫速率。遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了另外三種著名的光催化劑（g-C₃N₄，TiO₂，CSd）在海水中的光解水產(chǎn)氫速率。該研究對于在海水中穩(wěn)定高效的光催化劑設(shè)計(jì)具有重要的指導(dǎo)意義。

圖2. （a）析氫反應(yīng)的吉布斯自由能；（b）不同催化劑在海水中的產(chǎn)氫穩(wěn)定性測試；（c）COP-TF@Ni₂P在海水中產(chǎn)氫穩(wěn)定性測試。

  以上研究成果以“A Fully Conjugated Covalent Organic Polymer with Carbon-Encapsulated Ni₂P for Highly Sustained Photocatalytic H₂ production from Seawater”為題發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces （ACS Appl Mater Interfaces. DOI: 10.1021/acsami.9b13540）上。論文第一作者為北京化工大學(xué)化工學(xué)院博士生劉瑤瑤，通訊作者為北京化工大學(xué)向中華教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsami.9b13540