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蘇州大學王召教授團隊 Nat. Commun.：二維MoS2壓電催化劑加速聚合反應與水凝膠重塑
2025-02-20  來源：高分子科技

  近期，蘇州大學王召教授團隊針對壓電催化聚合反應中力活化較慢的問題，提出了一種基于二維二硫化鉬（2D MoS2）壓電催化劑的聚合反應策略，可在數(shù)分鐘內(nèi)完成聚合反應，顯著縮短了反應的響應時間。此外，基于該策略制備的復合水凝膠能夠在機械刺激下實時調(diào)控其力學與電學性能，展現(xiàn)出在智能材料領(lǐng)域的廣泛應用潛力，例如用于水凝膠傳感器、人造肌肉和可植入生物材料等。該工作以“Two dimensional MoS2 accelerates mechanically controlled polymerization and remodeling of hydrogel”為題發(fā)表在《Nature Communications》（Nat Commun 16, 1689 (2025)）上。蘇州大學材料與化學化工學部碩士研究生王建為文章的第一作者，該論文得到國家自然科學基金項目的支持。



  骨骼等組織是天然的智能復合材料，其組織形態(tài)和密度能隨力學環(huán)境的改變而自適應地變化，從而能用最少的骨量實現(xiàn)最大的承載能力。研究表明，骨骼的壓電特性在其生長、發(fā)育和修復過程中發(fā)揮著重要的調(diào)節(jié)作用。骨壓電效應產(chǎn)生的電位差可以影響骨細胞的活性，刺激骨骼進行重塑。模仿自然界進行骨重塑的過程，有望構(gòu)建出具有自適應特性的高分子材料。該研究團隊前期采用氧化鋅（ZnO）和鈦酸鋇（BaTiO3）等壓電材料調(diào)控聚合反應，但力活化過程較為緩慢。針對這一問題，作者采用少層二維MoS2作為一種優(yōu)異的壓電催化劑，過硫酸鹽為引發(fā)劑，用于水溶性單體的自由基聚合及交聯(lián)。實驗表明，在超聲、球磨和激振等機械刺激下，聚合反應可在幾分鐘內(nèi)完成。在500 Hz激振器振動刺激下，單體可在水凝膠中原位交聯(lián)，顯著改變復合水凝膠的力學和電學性能。反應1小時后，復合水凝膠的儲能模量顯著提高，離子電導率增強，為傳感領(lǐng)域應用提供了新可能。



  作者首先探究了不同壓電材料以及機械力參數(shù)對聚合過程的影響。在超聲驅(qū)動的自由基聚合反應中，與傳統(tǒng)的塊體催化劑（如ZnO和BaTiO3）相比，二維MoS2將反應時間從幾個小時縮短至45分鐘，展現(xiàn)出更高的反應效率。機械振動的強度也對聚合過程具有顯著影響。以機械球磨反應為例，低頻球磨（10 Hz）條件下聚合反應較慢。而在30 Hz的高頻球磨反應條件下，丙烯酰胺、N,N-二甲基丙烯酰胺、丙烯酸-2-羥乙酯、N-異丙基丙烯酰胺等乙烯基單體都能夠在5分鐘內(nèi)實現(xiàn)99%以上的單體轉(zhuǎn)化率。



  為了研究不同球磨頻率對聚合過程的影響，本文采用有限元分析（FEM）進一步評估了二硫化鉬的壓電勢分布。結(jié)果顯示更高頻率下的球磨作用能夠增強二維MoS2的極化，加速聚合過程。同時，使用電子自旋共振（EPR）進行反應機理的驗證，反應的主要活性物種為羥基自由基。并使用對苯二甲酸（TA）測定了羥基自由基產(chǎn)生速率，結(jié)果表明二維MoS2體系中能夠在短時間內(nèi)產(chǎn)生足量的自由基引發(fā)聚合。



  研究團隊還探索了一種通過機械力增強水凝膠機械性能的新方法。利用模態(tài)激振器提供的激振力作為機械刺激源，借助二維MoS2優(yōu)異的力響應特性，促進聚合反應的進行，并在水凝膠內(nèi)部形成第二重交聯(lián)網(wǎng)絡，從而顯著改善水凝膠的機械性能。



  實驗結(jié)果顯示，水凝膠在激振器上“訓練”1小時后，其儲能模量相較于振動前提升了13倍，拉伸性能也得到大幅度提高。此外，研究團隊還探究了水凝膠在力響應過程中的電導率變化，揭示了力誘導聚合與凝膠電性能之間的潛在關(guān)系。



  研究報道了一種高效的力誘導聚合反應方法，并成功構(gòu)建了一種具有自適應特性的智能水凝膠。二維MoS2在催化水溶性單體的自由基聚合反應中表現(xiàn)出優(yōu)異催化性能。通過在超聲和球磨等典型機械化學條件下進行聚合實驗，發(fā)現(xiàn)球磨法能夠顯著增強壓電催化劑的極化效果，從而在幾分鐘內(nèi)實現(xiàn)單體的完全轉(zhuǎn)化。此外，二維MoS2對力響應靈敏，水凝膠在模態(tài)激振器上“訓練”1小時后，內(nèi)部形成第二重交聯(lián)網(wǎng)絡，顯著提升機械性能和離子電導率。


  鏈接地址 https://doi.org/10.1038/s41467-025-57068-2

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（責任編輯：xu）
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