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  手性的調(diào)節(jié)與化學(xué)和制藥工業(yè)中的關(guān)鍵應(yīng)用密切相關(guān)，如對(duì)映體選擇性識(shí)別、對(duì)映體分離、和不對(duì)稱(chēng)催化。在手性化合物中，氨基酸是生命活動(dòng)的基本大分子。它們不僅是蛋白質(zhì)的核心構(gòu)建塊，還參與細(xì)胞代謝過(guò)程，支持生命系統(tǒng)的正常運(yùn)行，確保各種系統(tǒng)的協(xié)調(diào)運(yùn)作。不同構(gòu)型的氨基酸在生命系統(tǒng)中具有不同的功能，并且生命過(guò)程中發(fā)生的各種生化反應(yīng)與手性識(shí)別有關(guān)。因此，開(kāi)發(fā)一種快速有效的氨基酸對(duì)映體鑒定方法在化學(xué)和生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域具有重要意義。

  近期，蘭州理工大學(xué)王坤杰教授與牛小慧副教授領(lǐng)銜的科研團(tuán)隊(duì)在手性分子識(shí)別研究領(lǐng)域取得重要突破。研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)了一種基于PBA/MoS₂@CSH異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的手性水凝膠電化學(xué)傳感器，該傳感器考慮了各種組分的協(xié)同作用，以獲得界面催化活性和對(duì)映選擇性識(shí)別性能。通過(guò)交聯(lián)殼聚糖負(fù)載法將CoFe PBA和MoS₂負(fù)載到殼聚糖手性水凝膠中（圖1）。利用殼聚糖手性水凝膠特有的立體微環(huán)境及其與底物間的氫鍵相互作用，實(shí)現(xiàn)了對(duì)色氨酸對(duì)映體的差異化識(shí)別，通過(guò)CoFe PBA/MoS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)建的定向界面電場(chǎng)，顯著促進(jìn)了電子轉(zhuǎn)移過(guò)程。通過(guò)EIS、CV、DPV表明CoFe PBA與MoS₂之間的界面電場(chǎng)使得其電化學(xué)性能有所提升（圖2a，2b，2c）。且峰值電流與掃描速率呈線(xiàn)性關(guān)系，表明吸附控制在電化學(xué)過(guò)程中占主導(dǎo)。（圖2d，2e）在循環(huán)穩(wěn)定性測(cè)試中可與看出，隨著時(shí)間的變化，電壓信號(hào)無(wú)明顯變化，進(jìn)而表明PBA/MoS₂(1:2)@CSH十分穩(wěn)定（圖2f）。吸附能的相關(guān)理論計(jì)算結(jié)果表明，L-Trp分子由于其立體化學(xué)性質(zhì)更容易吸附在PBA/MoS₂(1:2)@CSH的表面上，從而實(shí)現(xiàn)了Trp對(duì)映體的手性識(shí)別（圖3a）。相關(guān)理論計(jì)算表明CoFe PBA/MoS₂界面存在強(qiáng)烈的相互作用，導(dǎo)致更多電子的積累和界面電場(chǎng)（IEF）的產(chǎn)生（圖3b，3c），這將加速Trp催化氧化過(guò)程中的電子轉(zhuǎn)移，并進(jìn)一步擴(kuò)大其峰值電流以增強(qiáng)識(shí)別效果。手性水凝膠和異質(zhì)結(jié)之間的協(xié)同效應(yīng)可以通過(guò)分子水平的手性調(diào)節(jié)和與多尺度異質(zhì)結(jié)構(gòu)的協(xié)同作用來(lái)實(shí)現(xiàn)功能集成和性能突破。

圖1.PBA/MoS₂(1:2)@CSH制備流程圖

圖2： PBA/MoS₂(1:2)@CSH電化學(xué)性能測(cè)試

圖3：色氨酸對(duì)映體在PBA/MoS₂(1:2)@CSH上的吸附和界面電場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)力探索

  該工作以“Tuning enantioselective recognition and synergistic catalytic activity by heterojunction of chiral polysaccharide hydrogel interface electric field”為題發(fā)表在《ACS Nano》上。文章第一作者是蘭州理工大學(xué)牛小慧副教授。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委的支持。

  該團(tuán)隊(duì)以設(shè)計(jì)低維納米材料為出發(fā)點(diǎn)，深入和精確的分析相關(guān)的構(gòu)效關(guān)系和涉及的機(jī)理，為低維材料在能源化工、電化學(xué)傳感等領(lǐng)域提供研究基礎(chǔ)，形成了一系列研究進(jìn)展，在《Chemical Engineering Journal》、《Small》、《Analytical Chemistry》、《ACS Sensors》等期刊發(fā)表相關(guān)研究成果。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.5c06687